层状富锂锰基锂离子电池正极材料的制备及其电化学性能

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发展绿色无污染的新型能源已成为人类社会可持续发展的重要战略选择。高能锂离子电池作为一种新型绿色储能器件,具有高工作电压、高能量密度、无污染、长循环寿命等优点,在电动汽车以及储能系统中具有广泛的应用前景。锂离子电池的整体性能主要取决于正极材料,因此设计制备高性能的正极材料是发展新一代高能锂离子电池的关键。相比于其他的正极材料(如钴酸锂、磷酸铁锂、锰酸锂等),富锂锰基层状正极材料xLi2MnO3·(1-x)LiMO2(M=Ni, Co, Mn)具有更高的放电容量,可达到250 mAh g-1以上,被认为是下一代锂离子电池正极材料的有力竞争者。本文针对富锂锰基正极材料倍率性能和循环稳定性不理想的问题,采用纳米化和分级结构设计策略来改善富锂锰基正极材料的电化学性能。采用乙二醇作溶剂,发展了PVP协助的燃烧法制备富锂锰基Li1.2Mn0.56Ni0.16Co0.08O2纳米颗粒,并系统比较了加入PVP与不加PVP的产物的形貌、结构与电化学性能的差异性。加入PVP的Li1.2Mn0.56Ni0.16Co0.08O2材料颗粒均匀,颗粒尺寸约为50-100 nm,并且具有良好的结晶性。相比于未加PVP的对比样,加入PVP的富锂锰基Li1.2Mn0.56Ni0.16Co0.08O2显示出更为优异的倍率性能,在20、200、400、1000和2000 mA g-1的电流密度下,其放电比容量分别为286.1、209.7、184.9、151.7和123.3 mAh g-1。研究表明纳米化能有效缩短锂离子的扩散传输路径,提高了材料的比表面积和活性物质利用率。采用溶剂热法制备了具有分级结构的富锂锰基Li1.2Mn0.54Ni0.18Co0.08O2正极材料。该材料由粒径为100-300 nm的一次纳米颗粒交联组成,最后形成花生形态的二级微米结构,具有良好的结晶性和层状结构。分级结构的富锂锰基Li1.2Mn0.54Ni0.18Co0.08O2正极材料具有良好的电化学性能。在200 mA g-’的电流密度下充放电,其首次放电容量高达229.9 mAh g-1。循环100次后容量保持率高达94.2%。此外,该体系具有强化的倍率性能,在400、1000和2000 mA g-1的电流密度下,放电比容量分别为198.3、167.5和145 mAh g-1。其出色的电化学性能主要归功于分级结构的短离子扩散路径和良好的结构稳定性。
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