碳点的光学调控及其应用研究

来源 :中国科学院大学(中国科学院长春光学精密机械与物理研究所) | 被引量 : 2次 | 上传用户:jhyh001
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碳点作为一种新型的零维纳米材料,由于其优异的物理和化学性质,引起了研究者极大地兴趣,并且在诸多领域具有潜在的应用。从合成上来讲,碳点的合成原料廉价易得,合成方法简单;从结构上来讲,碳点是由石墨化的碳核和无定型的碳组成的,其表面有很多官能团,通常呈球形,粒径在1?10nm;从性质上来讲,碳点具有优异的荧光特性,其表面的官能团使得碳点具有可修饰性,并且碳点具有低毒性和良好的生物相容性;从应用上来讲,碳点在生物成像、传感、催化、发光照明等领域都有广泛的应用。尽管碳点经过十几年的发展有了很大的进步,但仍有很多关键问题没有解决,主要有以下几个方面:(1)碳点的发光机理很复杂,目前还没有清晰、准确的解释;(2)在生物应用中,长波长发光的碳点备受青睐,但关于水溶性的高荧光量子产率的长波长碳点合成的报道还不多;(3)基于碳点优异的理化性质,碳点的应用领域越来越广。在碳点已有的荧光性质之外,开发其他的性质,将使碳点在更多的领域大放异彩。本论文对碳点的研究体现在以下几个方面:(1)通过调节反应物比例和反应温度,改变合成的碳点的石墨化程度和表面官能团的含量,达到对碳点光学性质的调控;(2)借鉴半导体掺杂的概念,将硼等元素掺入到碳点中,引起了碳点荧光性质的改变,并成功合成了红光发射的碳点;(3)探索了不同光学性质的碳点在LED器件、离子检测、生物成像以及光热领域的应用。本论文的具体内容如下:首先,采用柠檬酸作为碳源,尿素作为氮源,N,N-二甲基甲酰胺作为溶剂,以不同的比例,在不同的温度下合成了一系列多色荧光的碳点。碳点的荧光光谱覆盖了从430nm到630nm的可见光谱。通过对碳点结构和光学性质的表征,我们发现随着碳点石墨化程度的增加,其荧光发射波长出现红移;同时,随反应温度的增加,碳点表面的官能团如羧基的含量也增加,这也是碳点荧光发射红移的一个重要因素。其次,为了进一步探究调控碳点发光的手段,我们尝试了对碳点进行其他元素的掺杂,期望能够改变碳点的发光。以柠檬酸为碳源,乙二胺为氮源,并向其中掺入硼、磷、硫、硒等元素,得到杂原子掺杂的碳点。硼等元素使得碳点产生了新的缺陷能级和官能团,改变了碳点的光学性质。我们也通过硫脲作为硫源和氮源,合成了硫、氮共掺杂的碳点,并成功将其发射波长调控至红光区域。使用多巴胺作为碳源和氮源,我们合成了吸收光谱扩展到可见光区的碳点,并且这种碳点具有光热转换性能。最后,为了进一步扩展碳点的应用,我们将合成的不同性质的碳点应用于不同的领域。(1)我们将多色荧光的碳点应用于光转换LED,通过调节碳点的种类和含量,成功制备出不同颜色的LED,其中白光LED的色坐标为(0.33,0.34),显色指数为92。(2)我们利用硼、氮掺杂的碳点表面的硼酸根基团,成功地对葡萄糖进行了检测;利用硫、氮共掺杂碳点表面的羧基和硫氰根基团,对三价铁离子和抗坏血酸进行了检测。同时硫、氮共掺杂碳点优异的红色荧光在生物医学领域有很大的应用优势,我们成功将其应用于载药和生物成像。(3)使用多巴胺合成的碳点扩展了可见光区的吸收,并且具有光热转换性能,这种具有荧光和光热双重性质的碳点在生物医学的成像和光热治疗方面有很大的应用潜力。
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