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本文从实验表征和理论计算两个方面研究了甲基橙插层水滑石的结构及性质。实验上通过合成和表征揭示样品的插层结构、红外吸收及光稳定性;理论上基于量子化学的密度泛函理论,分别研究了甲基橙及甲基橙水滑石的热稳定性,并采用分子碎片组合计算方法,通过所构建的甲基橙插层水滑石的主体-客体及客体-客体相互作用模型来研究甲基橙插层水滑石的电子结构。采用离子交换法制备了甲基橙插层水滑石,其XRD谱图表明样品具有水滑石类材料规则的层状结构,层间通道高度约为1.85nm,可见甲基橙阴离子已成功插入层间;红外光谱表征显示样品同时具有甲基橙阴离子及Zn/Al层板的特征吸收峰,进一步确定了插层反应的成功;样品的UV-Vis及色差变化曲线均表明甲基橙插入LDHs层间后其光稳定性得到了较大提高。使用B3LYP和B3PW91方法,在6-31G(d,p)和6-311++G(d,p)级别上计算了甲基橙分子及其阴离子、Zn/Al层板单元的电子结构,并建模得到甲基橙-Zn/Al层板的主体-客体相互作用体系的稳定结构。分析表明在能量及前线分子轨道分布方面都有利于阴离子与层板的相互结合。结合甲基橙阴离子的尺寸,可以推测其在水滑石层间为垂直交叉梳状排列。此外,分别研究了甲基橙与甲基橙水滑石的顺反异构化反应机理,得到相类似的“旋转-反转-旋转”的反应历程。反应能垒的比较,表明水滑石层板限制了甲基橙的顺反异构化反应的进行,从理论角度解释了甲基橙插层水滑石后其光热稳定性得到提高的实验结果。将层间客体的相互作用化为甲基橙阴离子的聚集行为加以研究,为排除静电斥力等不利因素的影响,在磺酸根部分引入一个质子平衡其负电荷。在B3LYP/6-31G(d,p)计算级别上优化得到一个平行位移式芳环堆积二聚体的稳定构型,它能很好地反映水滑石层间甲基橙阴离子的聚集状态。在甲基橙插层水滑石的主体-客体及客体-客体作用研究基础上,提出使用量子化学分子碎片组合计算方法构建复杂大体系的结构模型。即使用计算得到的甲基橙-Zn/Al层板和甲基橙二聚体分子碎片,依据二者之间的紧密联系,组合得到甲基橙插层水滑石的结构模型。甲基橙在水滑石层间为垂直交叉梳状排列,理论上的层间距为2.34nm,与实验测定值(2.33 nm)十分接近。这种分子碎片组合计算策略还可能推广到其他双层插层的超分子化合物的研究中去。