【摘 要】
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随着城市化进程的不断加快,能源短缺的问题日益凸显,如何高效使用太阳能已成为研究的焦点。其中,可见光作为绿色能源,具有可再生和环境友好的特点,利用可见光介导有机合成反应制备功能化学品已成为合成化学的一个重要分支。可见光催化可在温和条件下实现催化剂与底物之间的电子转移,降低反应活化能,以促进反应的进行,是一种绿色、高效的反应手段。近年来,随着可见光催化的蓬勃发展,对于光催化剂也提出了越来越高的要求,探
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随着城市化进程的不断加快,能源短缺的问题日益凸显,如何高效使用太阳能已成为研究的焦点。其中,可见光作为绿色能源,具有可再生和环境友好的特点,利用可见光介导有机合成反应制备功能化学品已成为合成化学的一个重要分支。可见光催化可在温和条件下实现催化剂与底物之间的电子转移,降低反应活化能,以促进反应的进行,是一种绿色、高效的反应手段。近年来,随着可见光催化的蓬勃发展,对于光催化剂也提出了越来越高的要求,探寻廉价多样性的光催化剂变得尤为重要,而硫元素作为地球上含量较高的几种元素之一,引起了科研工作者的注意。经过几年的发展,发现硫负离子在光照下可以通过其独特的方式活化反应底物,从而有助于光催化有机合成反应的发生和选择性增强,实现光能到化学能的转化过程。本文在已有报道的一些研究基础上,进一步研究了硫负离子在光诱导催化合成方面的应用,本文主要研究工作如下:1、用廉价易得的过硫化钾作为多硫阴离子的来源,利用其在光激发下得到的高还原性组分[S42-]*,将卤代烃还原为芳基自由基,再通过芳基自由基实现与仲胺的交叉偶联反应,合成了一批叔胺化合物,该合成方法的反应条件较温和,无需昂贵的贵金属和有毒害的有机染料做光敏剂,也无需合成复杂的光催化剂材料作为光催化剂,对于开发清洁条件下的光诱导C-N偶联反应具有参考意义。2、在碱性条件下,利用硫醇负离子和苯乙炔形成电子给-受体（EDA）复合物,在可见光激发下,实现电子的转移,从而最终实现硫醇与炔烃的加成反应,得到烯基硫化合物,并可以通过使用不同的碱,来控制加成反应的反应位置不同,达到实现加成反应的区域选择的目的,分别得到符合马氏加成规则的含有端烯结构的烯基硫化合物,和反马氏加成规则的E构型的烯基硫化合物。此方法避免了合成反应中外加催化剂的使用,反应的条件简单温和,并且底物应用较广,对于各种含有不同取代基的硫酚和炔烃,都有着良好的反应产率。
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