多孔陶瓷凭借其低热传导率、低密度、高渗透性、高比表面积、耐高温、耐腐蚀等特性,广泛应用于化工、冶炼、石油、纺织、制药、航空航天等领域。冷冻干燥法作为制备具有特殊微观形貌多孔陶瓷的一种新型方式引起了国内外学者的关注。本文通过对水基氮化硅陶瓷料浆性能的研究,确定了分散剂种类及添加量、料浆pH值与球磨时间。通过实验确定了减压干燥制度、烧结配方、烧结制度等工艺参数。实验系统的研究了分散剂、粘结剂与固相含量对多孔氮化硅陶瓷的微观结构、物理性能、力学性能以及介电性能的影响,并探讨了成孔机理。通过添加甘油与硅溶胶对多孔陶瓷的微观结构以及综合性能进行了调控与优化。首先,通过添加不同种类分散剂及添加量、改变料浆pH值对陶瓷料浆的流变性与Zeta电位进行研究,确定了料浆最佳分散剂为PAA-NH4,最佳pH值为10左右。当分散剂添加量为0.8wt%时,陶瓷料浆有最小的粘度值;当pH为10左右时,料浆具有最大的Zeta电位。其次,通过对冷冻干燥法原理与动力学分析,设计并制作了冷冻干燥模具。通过研究球磨时间、干燥时间、冷冻保存时间、实验配方、烧结制度对实验结果的影响,确定了球磨时间为12h,冷冻保存5h,真空干燥55h,烧结配方为Si3N4:Y2O3:Al2O3=92:6:2、烧结制度为1700oC、0.3MPa下保温两个小时,升温速率5oC/min。然后,实验系统的研究了分散剂、粘结剂与固相含量对多孔陶瓷的物理性能、力学性能、微观结构与介电性能的影响。实验结果表明:当分散剂的添加量为0.8wt%时,样品气孔率为63%左右,最大抗弯强度为33MPa;随着粘结剂含量的逐渐增加,孔径分布结果表明大孔径数量与尺寸逐渐减小,小孔径数量逐渐增加且尺寸基本不变;当固相含量从10vol%增加至40vol%,气孔率下降、体积密度与收缩率增加、力学性能升高以及介电性能增大:气孔率从87.8%降低至40.58%,体积密度从0.39g/cm3增加到1.9g/cm3,收缩率从20.6%增加到26%,抗弯强度从0.1MPa增加到94.7MPa,抗压强度从1.3MPa增加到314MPa,介电常数从1.4增加至3.2,介电损耗从2×10-3增加至1×10-2左右。由样品的孔径分布结果可知,大孔径数量与孔径尺寸随着固相含量增加而逐渐减少,小孔径数量增加且孔径尺寸基本不变。由样品SEM结果可知,随着固相含量增加,微观结构由明显的层状结构以及树枝状的微观形貌逐渐转变为较致密的微观结构,当固相含量大于40vol%时,冷冻干燥法制备的特有微观形貌消失。最后,通过添加防冻剂(甘油)影响冰的结晶行为,成功改变了多孔氮化硅陶瓷的微观结构。由孔径分布结果可知,当甘油添加量超过3vol%时,出现了新的孔径尺寸,使样品孔径尺寸的双峰分布变成了三峰分布,且新孔径数量随着甘油含量增加而增加,原有孔径数量逐渐减小;由SEM结果可知,层状现象及树枝状微观形貌随着甘油含量的增加逐渐消失,形成了规则的蜂窝状微观形貌,这导致了样品的介电常数从2.1降低至1.7左右。通过添加硅溶胶成功改变了多孔氮化硅陶瓷在高温烧结时的相转变过程。由XRD结果可知,样品的物相组成由单一的β-Si3N4,变为β-Si3N4、钇硅氧相(Y-SiO)以及抗氧化性能更优异的O’-sialon(Si-Al-O-N)三相共存;由孔径分布结果可知,孔径的双峰分布逐渐变为单峰分布,小孔径数量大大减少并逐渐消失;由SEM结果可知,长柱状β-Si3N4晶粒消失,变成了粗扁的β-Si3N4晶粒以及O’-sialon相和钇硅氧相(Y-SiO)。由于新相的形成,导致介电常数增加且在P波段内随着频率的升高而增加。