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纳米铁颗粒是一种用于原位修复地下水和突发污染的还原性金属材料，比表面积大、反应活性高，已成为研究的热点，但纳米铁易团聚，对污染物吸附性不好的缺陷限制了其应用。本研究用天然矿物膨润土作为基质，对纳米铁进行了负载以克服其团聚，用十六烷基三甲基溴化铵（CTMAB）对膨润土和纳米铁同时进行改性以增强其吸附性和还原效率，制备了表面改性膨润土负载纳米铁（用(B-nZVI)/CTMAB表示）。用SEM、XRD和XPS等测试表征了不同n(FeSO4)/n(NaBH4)所制(B-nZVI)/CTMAB的物理化学性能，考察了不同材料除Cr(Ⅵ)效率，分析了(B-nZVI)/CTMAB对CrO42-的去除机理。研究表明，n(FeSO4)/n(NaBH4)=1时所制的(B-nZVI)/CTMAB中不仅有Fe0还存在着Fe2+，纳米铁颗粒分散，团聚现象大大减少，对CrO42-的去除率为84.1%，比其它N值制备的材料要高，也高于未改性膨润土、零价铁和未改性膨润土负载纳米铁等材料，相应的反应速率也更大。pH和Cr(Ⅵ)初始浓度对材料去除水中Cr(Ⅵ)有较大影响，(B-nZVI)/CTMAB处理低浓度的含As(Ⅴ)废水（5mg/L）、含Cr(Ⅵ)模拟地下水（2mg/L）和Cr(Ⅵ)电镀废水（5mg/L），去除率分别达到99.2%、97.2%和96.4%，处理后出水能达到排放标准。一定范围内提高改性剂浓度，可以增大膨润土的层间距、比表面积以及表面正电性，CTMAB浓度达到10g/L时，Zeta电位达到最大（1.94mV），同时，纳米铁则更为分散，对CrO42-的去除效果也相应增强。L-H模型拟合表明改性膨润土负载纳米铁去除水中Cr(Ⅵ)是吸附和还原共同作用的结果。还原反应之后，Fe0被氧化成Fe3+，大部分Cr(Ⅵ)被还原成Cr(Ⅲ)，最终产物为(CrxFe1-x)(OH)3。