化石资源利用排放的大量温室气体造成严重环境和能源问题。甲烷干重整反应可同时转化温室气体甲烷和二氧化碳,并生产能源化工原料合成气,对环境保护和新能源生产的双重贡献使得其成为化工反应研究的重要方向。研究表明,Ni活化CH4能力很强,吸附态H促进CO2解离活化,是最佳的甲烷干重整反应催化剂。然而,由于该反应热力学强吸热,高温环境使小粒子Ni在载体表面经迁移-合并或奥斯特沃尔德熟化,烧结成大粒子Ni促进CH4裂解生成积碳,严重影响反应稳定性。本文通过制备小尺寸的Ni-Cu双金属纳米颗粒,系统研究了合金效应、尺寸效应、限域效应及金属载体相互作用对甲烷干重整反应的影响,主要结论如下:1.利用静电吸附法制备了结合尺寸效应和合金效应的Cu-Ni/SiO2催化剂,与Ni/SiO2相比具有更高的甲烷重整反应活性。实验证明适量铜添加会促进CO2的活化,并增强O物种从铜原子迁移至附近镍原子转化CHx;过量铜添加会形成单独的铜粒子并覆盖表面镍原子,导致CH4活化困难。因而Cu-Ni质量之比为0.5/4时催化剂表现出的反应性能最高。机理分析表明,CH4在镍纳米颗粒上断键生成-CH3和H,CO2被铜激活生成CO和游离O物种,O和CHx迁移到镍和铜的界面,生成一氧化碳和氢气。2.使用油包水微乳法制备了结合尺寸效应、合金效应和限域效应的核壳结构催化剂Ni-Cu@SiO2,活性组分尺寸为3 nm左右,基本解决的催化剂活性组分烧结问题。与其他不同铜镍比的催化剂相比,Cu/Ni质量比为0.5/3时催化剂表现出最高的活性稳定性,Cu-Ni双金属颗粒几乎不发生烧结,且只生成微量积碳。机理分析表明,二氧化硅球限域效应限制了高温下活性组分迁移,成功抑制了Ni粒子烧结,适量铜添加形成小尺寸的Cu-Ni合金粒子保持金属-载体相互作用,促进了CO2活化并降低积碳。3.采用反相微乳共沉淀法,制备了集尺寸效应、合金效应、限域效应及金属载体相互作用多功能协同的（Ni-Cu/Ce O2）@SiO2催化剂。实验表明,Ni-Cu合金效应和二氧化硅球限域效应提升了甲烷干重整反应性能和抑制烧结能力,Ni-Cu活性组分尺寸效应、二氧化铈储氧能力和氧缺陷降低了积碳。机理分析表明,在Ni-Cu粒子活化甲烷和二氧化碳的基础上,二氧化铈较高的晶格氧和丰富的氧缺陷可以活化二氧化碳和进一步降低积碳,达到反应高性能效果。