【摘 要】
:
本文系统研究了含体相氢γ-Al2O3的晶胞结构;采用浸渍法制备磷改性氧化铝的工艺;以磷改性氧化铝为载体制备的催化剂的催化性能及抗烧结机理;从Al P熏蒸残渣制备氧化铝的回收工艺以及所回收氧化铝样品的催化应用。以拟薄水铝石(PB,SD-AL Co.Ltd)为前驱体,经过500℃焙烧后获得γ-Al2O3,通过DRIFTS以及~1H NMR实验发现此氧化铝样品含有体相氢。结合实验数据和DFT模拟计算,确
论文部分内容阅读
本文系统研究了含体相氢γ-Al2O3的晶胞结构;采用浸渍法制备磷改性氧化铝的工艺;以磷改性氧化铝为载体制备的催化剂的催化性能及抗烧结机理;从Al P熏蒸残渣制备氧化铝的回收工艺以及所回收氧化铝样品的催化应用。以拟薄水铝石(PB,SD-AL Co.Ltd)为前驱体,经过500℃焙烧后获得γ-Al2O3,通过DRIFTS以及~1H NMR实验发现此氧化铝样品含有体相氢。结合实验数据和DFT模拟计算,确定含体相氢的晶胞结构;一个氧化铝晶胞中含有两个八面体Al空位和一个四面体H的结构在热力学上是最稳定的。随着焙烧温度的提高,体相氢会从体相迁出,迁移过程“跳跃”步骤为速控步骤。采用拟薄水铝石为原料,通过简单浸渍法合成磷改性氧化铝,探究合成过程各参数的影响并最终确定最优的合成条件。发现磷含量对氧化铝的热稳定性影响最为显著。当磷含量在3%及以上时,可将氧化铝的相变温度提高200℃左右。以不同磷含量的磷酸盐掺杂氧化铝为载体负载1%Pd,并对新鲜及1050℃水热老化的催化剂样品进行CO氧化的活性评价,结果显示老化后的磷改性具有较低的起燃温度。通过反应动力学及相关表征分析研究磷酸盐在催化反应中的作用及活性位点的状态,发现磷酸盐的添加既不改变CO氧化的反应路径,也不改变Pd的活性位点。磷酸盐的添加增加了载体在高温下比表面积,通过控制活性组分颗粒的迁移与聚集(PMC)的烧结过程,增强了催化剂的抗烧结能力。进一步利用DFT模拟计算与NMR实验结果结合研究表明磷酸盐优先吸附在氧化铝表面Lewis酸性较强的AlⅢ和AlⅣ位点上。分析得出使催化剂保持最佳热稳定性的表面磷浓度为5.0μmol/m~2。通过优化对Al P熏蒸残渣的球磨处理和加热水解的条件,制备了新型磷酸盐改性的氧化铝材料(Al P-mh-800)。这种新型氧化铝材料完全去除了Al N又保留了适量含量(1.6wt%)的磷酸盐,其在1000℃的高温下仍能保持γ相,1050℃水热老化后比表面积可达117m~2/g。结合实验结果提出了磷酸盐对氧化铝的稳定机理。老化后Pd/Al P-mh-800催化剂的Pd分散度是使用商用氧化铝为载体的催化剂的1.7倍,同时含水CO氧化反应及耐久性测试说明以回收的氧化铝为载体的催化剂具有很强的实用性。
其他文献
渗流是导致土坝失稳、河岸侵蚀的重要因素,渗流作用下的泥沙运动成为水利工程和岩土工程领域内长期关注的重要研究课题。目前的研究工作主要从渗透系数的计算、泥沙输运形式的判别,泥沙起动的临界条件和泥沙输运规律等几个方面展开。总结已有研究成果发现,现有理论和试验研究多是关注宏观的土体渗流稳定性,对于微观中颗粒稳定性的研究不多,且对于渗流临界条件和输移规律的研究主要集中于垂直方向上的一维渗流作用,因此亟需开展
本文的研究背景为一种适用于高层钢结构住宅的钢管混凝土组合异形柱结构体系。钢管混凝土组合异形柱根据截面形状可分为L形,T形和十字形等。在高层钢结构住宅中,可以通过适当增加L形钢管混凝土组合异形柱(L-shaped column composed of concrete-filled steel tubes,简称L-CFST柱)的单肢柱宽度和柱肢之间的距离来满足竖向承载力和刚度的要求,相比直接在边柱和
近年来,“教育内卷”现象严重,使学生背负了过重的作业负担和学业负担,严重影响青少年身心健康发展。2021年7月24日,中共中央办公厅、国务院办公厅印发《关于进一步减轻义务教育阶段学生作业负担和校外培训负担的意见》,着眼于减轻学生的作业负担,构建高质量的教育体系,强化学校育人的主体地位,促进学生“德智体美劳”全面发展。双减政策的出台,将课后服务的发展推向更高的阶段,不仅是对学生进行简单的看护,而要为
混凝土材料被广泛运用在房屋建筑结构、桥梁结构、核电塔及军用防护结构中,这些混凝土结构在服役期内可能遭受到爆炸、冲击等意外荷载。在爆炸冲击等强动力荷载下,由于应力波在结构中的传播、反射和材料泊松比引起的横向惯性作用,混凝土会处于异常复杂的应力状态。尽管混凝土的应用极为广泛,人们对其在多向应力状态下的动态本构特性的了解却非常有限。随着计算机技术及计算力学的发展,通过数值模拟方法来预测爆炸冲击荷载下结构
在我国城市化快速推进和产业转型升级的背景下,立足内涵发展、提升社区品质成为城市更新的热点。课题聚焦工业遗产范畴内的企业单位社区,对过往相关文献进行综述,并通过实地调研掌握和反思邯钢百家村社区更新现状,从场所记忆理论出发对社区内的场所记忆媒介进行系统归类,探讨具有工业遗产特色的单位社区更新思路策略,对于推动工业城市转型、发扬地方特色意义深远。
滨海地区的软弱土层比较深厚,持力层埋藏较深,采用浅表层地基处理的高速公路一般都会产生较大的工后沉降,严重影响其使用功能,而且维修困难;而采用深入到持力层的桩基会大大提高工程造价,且路基与周围土体也难以协调变形。设置有加筋垫层的预制刚性桩-网复合地基利用了地基土的力学指标随深度增加的特性,凭借其施工质量易于控制、加固效果良好、工程时效性和经济性等诸多优势,近年来在加固高速公路软弱地基工程中得到了广泛
海底管道是海洋油气集输与储运系统的重要组成部分。海底管道通常由于制造的原因或铺设在不平坦的海床上而产生初始变形,即初始几何缺陷。高温高压下,具有初始缺陷的海底裸置管道极易发生水平向整体屈曲。近年来,随着海底管道工作温度与内压的增高,管道不可控水平向整体屈曲引发的结构大变形与应力集中问题日益突出,备受工程界与学术界的关注,如何精确分析管-土耦合作用下管道水平向整体屈曲特性以及如何引导管道发生可控热屈
本文针对新水沙条件下长江中下游分汊河段存在的滩槽格局调整剧烈、通航汊道交替时有发生、航道条件难以长期稳定的问题开展研究。通过分析三峡蓄水运用后长江中下游水沙特性,分析分汊河段河床变化特点及对航道条件响应规律;考虑分汊河段多汊道水深通航尺度利用要求,提出通航汊道选取方法及整治参数确定方法;研究调控滩槽格局的工程区、工程类型及平面布置;提出基于提高航槽冲刷效率的丁坝护底范围确定方法。本文主要开展了以下
互联网技术的蓬勃发展带来传播范式的巨大变革,也深刻影响了新闻生产过程和新闻生态格局。为了透析和深描新技术条件下新闻业的结构,文章从布尔迪厄的场域理论出发,试图描摹媒介技术变革语境下,从布氏瞩目的电视时代,到如今的互联网时代新闻场域发生的结构性变化。同时,文章结合温纳的技术政治学理论,将“技术”作为元资本纳入场域分析中。在经验层面,文章采用案例研究法,将今日头条视为互联网新闻业的微缩景观,着重分析个
纳米材料与生物大分子相互作用的研究,为纳米材料在生物医学领域安全、高效应用提供了重要依据。本论文研究了几种典型纳米材料(过渡金属二硫化物纳米片层、石墨烯量子点)在粘蛋白水凝胶层的吸附行为及与粘蛋白在溶液中的相互作用规律,考察了聚乙二醇修饰对石墨烯量子点与粘蛋白相互作用的影响,并将金纳米颗粒与DNA适配体的相互作用应用于赭曲霉毒素A的检测。本论文的主要研究内容如下:(1)过渡金属二硫化物纳米片层与粘