果胶包覆的纳米零价铁作用下土壤中Cr(Ⅵ)的去除和迁移规律的研究

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作为自然界生态系统的基础,土壤是生态循环中不可或缺的重要组成。然而随着现代科技的不断进步,土壤污染问题日益严重,六价铬(Cr(Ⅵ))污染就是当下最重要的环境问题之一。纳米零价铁(nZVI)比表面积大、反应活性高,常被用作还原修复剂处理重金属污染,但nZVI易氧化聚集的缺陷限制了其在治理环境污染领域的发展潜力,这就需要引入一种材料对nZVI进行改性。果胶作为一种绿色、天然的多糖类物质,来源广泛、廉价易得。因此,本试验以果胶为改性材料制备出果胶包覆的纳米零价铁(P-nZVI),并对土壤中Cr(Ⅵ)的去除和迁移规律进行了研究,结果表明:(1)通过对nZVI和P-nZVI进行分散性试验以及XRD、TEM表征,结果表明:nZVI静置1 min就开始分层,半小时后完全沉降;而P-nZVI在30 h内维持高度离散状态。因此,P-nZVI在水溶液中能维持更久的悬浮状态。(2)分别投加蒸馏水、果胶和P-nZVI进行淋滤实验,结果发现:单独使用蒸馏水和果胶对Cr(Ⅵ)去除率的影响很低,而P-nZVI对Cr(Ⅵ)的去除效果最为显著,这表明影响Cr(Ⅵ)去除率的物质主要是P-nZVI。(3)不同的果胶投加量、P-nZVI投加量、环境pH、P-nZVI投加流速及土壤容重均会影响Cr(Ⅵ)的去除效果。试验结果表明:在酸性条件下适当地增大果胶投加量、P-nZVI投加量、P-nZVI投加流速有利于促进Cr(Ⅵ)的还原,而土壤容重越大Cr(Ⅵ)的去除率反而越小。因此,试验确定了反应的最佳条件:含铬土壤初始Cr(Ⅵ)浓度为15.56 mg Cr6+/kg土(土壤浸出液Cr(Ⅵ)浓度为20 mg/L),果胶投加量为0.6 g/L,P-nZVI投加量为0.1 g/L,环境pH值为5.0,P-nZVI溶液投加流速为5 mL/min,土壤容重为1.27 g/cm3。(4)试验选取不同编号的土样(土样A、土样B、土样C),研究不同土壤中P-nZVI对Cr(Ⅵ)的去除效果,结果表明:三种土样的Cr(Ⅵ)去除率大致可以这样排序:土样C>土样B>土样A,这可能是受到土壤有机质含量(OM)的影响,OM越高越有利于Cr(Ⅵ)的去除。(5)P-nZVI对Cr(Ⅵ)的反应符合伪一级反应动力学模型,表观速率常数(kobs)受到果胶投加量、P-nZVI投加量、环境pH、P-nZVI投加流速及土壤容重变化的影响。(a)随着果胶投加量和环境pH的增大,kobs先增后减;(b)随着P-nZVI投加量和P-nZVI投加流速的增大,kobs逐渐增大,说明还原反应速率与P-nZVI投加量和P-nZVI投加流速呈正相关,kobs随两者的增加呈指数关系递增;(c)随着土壤容重的增大,kobs逐渐下降,说明还原反应速率与土壤容重呈负相关,kobs随土壤容重的增加呈乘幂关系递减。
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