若干分子的低能量电子贴附解离动力学成像研究

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电子-分子反应是物理化学领域的重要研究内容之一。当能量低于目标分子的电离阈值的入射电子与分子碰撞时,会发生电子贴附分子解离,生成一个负离子碎片和一个或者几个中性碎片。解离产生的负离子碎片的截面、角度分布和速度分布信息能够反映出解离过程中的动力学信息。采用传统的转角度探测器测量负离子碎片的角度分布时,只能测得有限角度范围内的散射截面;而离子速度成像技术的应用,使得我们可以探测到整个2π角度空间的离子动量分布。基于离子成像技术,我们设计了用于低能电子贴附分子解离研究的负离子速度切片成像装置。利用此套仪器,我们开展了电子贴附N2O分子解离产生O-离子的切片成像研究。结合理论方法计算得到的N20分子势能面,我们发现O-离子解离过程中存在着解离通道的竞争,分别为越过势垒和绕过势垒这两个通道,并分别会将多余能量以振动和转动态激发的形式分配给N2分子。在CF4分子的贴附解离实验中,对于空间无序取向的CF4分子,我们发现解离产生的F-离子具有很强的空间取向性。F-离子的角度分布说明:电子贴附或电子-分子共振态形成中具有空间取向性,且在快解离过程中这种取向效应得以保持。我们研究了5.0eV附近能量下电子贴附BrCN分子解离过程。由于Br原子的自旋轨道耦合,导致通过2Π态的解离产生的CN-离子具有的能量差。而我们观察到后向散射CN-离子的动能大于前向散射的CN-离子,这个现象是由具有不同能量的CN-离子物质波之间的干涉引起的。在能量为1.5eV和3.7eV附近的低能电子贴附IC1分子的实验中,我们观察到解离过程的非绝热效应。由于非绝热耦合的存在,我们获得负离子碎片的角度分布并不是简单地与Franck-Condon区的2Π态相关,而具有Π-∑混合对称性的分布特征。
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