【摘 要】
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人类正进入以“室内空气污染”为标志的第三污染时期。室内气体污染物有一百多种,它们的毒性严重威胁到人类的身体健康。苯作为室内气体污染物的典型代表之一,其危害更是突出。由于苯环结构的稳定性一般方法很难将其降解。气相光催化降解苯是一种有效的方法,但纯二氧化钛的光催化活性不高,催化剂很容易失活。为了更好的解决这个问题,国内外大量学者致力于负载型纳米二氧化钛的研究。本论文以发光材料Sr2CeO4作为二氧化钛
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人类正进入以“室内空气污染”为标志的第三污染时期。室内气体污染物有一百多种,它们的毒性严重威胁到人类的身体健康。苯作为室内气体污染物的典型代表之一,其危害更是突出。由于苯环结构的稳定性一般方法很难将其降解。气相光催化降解苯是一种有效的方法,但纯二氧化钛的光催化活性不高,催化剂很容易失活。为了更好的解决这个问题,国内外大量学者致力于负载型纳米二氧化钛的研究。本论文以发光材料Sr2CeO4作为二氧化钛的载体,以初始浓度为1.0mg/l的高浓度苯作为模拟污染物,研究了TiO2/Sr2CeO4的光催化性能和光催化反应动力学;同时研究了Fe3+掺杂和H2O对反应性能的影响,得到了一系列具有意义的结果。
实验结果表明,发光材料Sr2CeO4作为TiO2的载体,能显著提高催化剂的活性,1.0%wt负载量最佳。苯最高转化率比纯TiO2提高了1.01倍,催化剂的寿命延长了1.00倍。研究结果还表明铁离子的掺杂、水蒸气的添加都能提高催化剂的活性。反应动力学研究表明苯的光催化降解为一级反应。
XRD表征显示450℃焙烧的TiO2为锐钛矿型。紫外-可见漫反射结果表明,负载型催化剂与纯TiO2在紫外光区漫反射几乎没有变化,在可见光区负载型光催化剂漫反射减弱,表明Sr2CeO4的负载明显提高了对可见光的吸收。XPS表征显示负载型催化剂比纯TiO2的Ti(2p)的结合能增大了1.0ev,表明TiO2与Sr2CeO4之间存在强的相互作用,导致了负载型催化剂活性的提高。
用红外对失活的催化剂进行了表征,结果显示催化剂表面有苯环和羟基的振动峰出现,结合色谱-质谱测试结果,推断中间产物主要是苯的复杂衍生物,可能是苯环断裂产生的大量碎片与苯结合的产物。反应的中间产物在催化剂表面的积累、占据活性位是导致催化剂活性降低以至于失活的主要原因。在此基础上推断了苯在该条件的降解历程。
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