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随着环保部门对NOx排放要求越来越严格,找到一种可以有效去除柴油车尾气中NOx的方法迫在眉睫。目前最具前景的一种解决方法是利用氨气进行选择性催化还原NOx,而具有CHA型晶体结构的Cu-SSZ-13分子筛催化剂备受关注。本文采用连续离子交换法对一步合成法制备的Cu-SSZ-13进行了铁和铈的负载,从而得到一系列具有CHA结构的三金属复合分子筛催化剂Cex-Fey/Cu-SSZ-13,并通过XRD、BET、SEM等手段进行了表征,还对其催化还原活性、抗硫中毒性、抗积碳性能和抗高空速性进行了测试,另外还通过原位红外表征分析对比了Ce0.017-Fe0.017/Cu-SSZ-13、一步法合成的Cu-SSZ-13a和离子交换法制备的Cu-SSZ-13b的反应路径。XRD测试结果表明Ce-Fe/Cu-SSZ-13的晶体结构和两种不同方法制备的Cu-SSZ-13是相同的。在所制备催化剂Cex-Fey/Cu-SSZ-13中,Ce0.017-Fe0.017/Cu-SSZ-13相比其他催化剂具有最好的NH3-SCR催化活性。在200oC-500oC温度范围内,其NO转化率超过了90%,并且N2选择性在更宽的温度范围(150oC-550oC)超过了98%。该催化剂还具有很好的抗硫耐水性、抗积碳性和抗高空速性能。催化剂Ce0.017-Fe0.017/Cu-SSZ-13所表现出的这些优异性能可以归因于Cu、Fe和Ce物种的协同效应,从而使其成为NH3-SCR脱除NO技术具有前景的催化剂。通过原位红外表征结果发现,以Ce0.017-Fe0.017/Cu-SSZ-13和Cu-SSZ-13a为催化剂的NH3-SCR反应路径都是通过表面氨物种和硝酸盐物种生成硝酸铵这一中间物种,然后硝酸铵被NO还原进而生成N2和H2O,但是在催化剂Cu-SSZ-13b上除了硝酸铵这一中间物种参与反应外(类似Cu-SSZ-13a的反应过程),NO2作为重要中间物种也参与了反应。