CO₂是大气中主要的温室气体,温室气体导致的温室效应如今己威胁到人类生存和社会发展,控制温室气体排放成为全人类面临的一个关键问题。化石能源的大规模使用是导致CO₂排放量急剧增加的主要原因,其中燃煤电厂烟气中的CO₂是最主要的排放源,占全球总排放量的37.5%。因此,烟气中CO₂的有效捕集和转化成为CO₂减排的重要突破口。CO₂的物理吸附法和光催化还原制碳氢燃料技术被认为是最有前景的CO₂减排利用方法,高效吸附剂和光催化剂基础研究是这一技术获得突破的关键。基于类水滑石（LDHs）独特的物理化学性质及吸附催化性能,本文采用共沉淀法制备了钛锂铝类水滑石（Ti/Li/Al-LDHs）及其炭复合材料。研究了材料的CO₂吸附和光催化制甲烷的特性,建立了吸附剂、光催化剂结构和性能之间的构效关系,为进一步提高材料的相关性能提供新的研究思路和理论基础。探讨了金属元素比例、pH值、水浴温度、焙烧温度等反应条件变化对Ti/Li/Al-LDHs及其炭复合材料的结构、形貌的影响。采用原子吸收光谱（AAS）、X射线衍射（XRD）等方法对其结构和性能进行表征,结果表明,当pH值为7～8,晶化时间为36 h,Ti₁Li₃Al₄-LDHs水滑石结晶度最佳,形貌最规整,稳定性最好。同时发现,Ti1Li3Alh-LDHs层间阴、阳离子平衡度比例最佳,层板间阴离子和羟基含量最高,半导体带隙较窄,为3.10 eV左右。在此基础上,以延迟焦（delayed coke,简称DC）为载体制备了Ti/Li/Al-LDHs/xDC复合材料（x为钛锂铝水滑石与延迟焦的质量比）。结果表明,随着DC含量增加,材料的结晶度下降,C原子进入到晶格内部,导致类水滑石晶体结构发生畸变;同时,在DC和类水滑石界面处有Ti-O-C键生成。研究了热处理温度对Ti₁Li₃Al₂-LDHs及其复合材料的结构和性能的影响。焙烧后,Ti₁Li₃Al₂-LDOs300层间OH^-、CO₃^2-的脱除,导致结构由八面体向等同四面体转变,类水滑石层状结构部分破坏并形成孔道结构;Ti₁Li₃Al₂-LDOs₇₀₀由类水滑石向尖晶石结构转变,形成Li4Ti5O12、Al2TiO5等混合氧化物,导致氧缺位增加,禁带宽度变窄,此时半导体带隙为2.90 eV左右。对Ti₁Li₃Al₂-LDHs/xDC在不同温度条件下进行热处理制备了Ti1i3Al2-LDOs/xAC（DC通过焙烧变为活性炭 Activatied carbon,简称 AC）,发现 AC的负载可以提高Ti₁Li₃Al₂-LDOs的分散性,减小其晶粒尺寸。在Ti/Li/Al-LDHs中,由于Ti₁Li₃Al₄-LDHs结构最稳定,结晶度最佳。因此,采用Materials Studio材料科学分子模拟软件,构建Ti₁Li₃Al₄-LDHs类水滑石的结构模型。与传统的Mg/Al-LDHs相比,Ti₁Li₃Al₄-LDHs层板间阳离子电荷密度不均匀分布,晶胞结构产生形变;且Ti₁Li₃Al₄-LDHs的结构中存在大量的氢键。通过结构优化和带隙能计算,发现Ti₁Li₃Al₄-LDHs的带隙能Eg为3.5 eV左右,是较好的半导体材料。基于最稳定结构,对Ti₁Li₃Al₄-LDHs进行C掺杂模拟计算。结果表明,C掺杂Ti₁Li₃Al₄-LDHs晶体结构稳定性增强,但对称性变差,晶胞变形,且产生H缺位的晶胞结构,造成晶格缺陷,其带隙能Eg为3.47 eV左右。对Ti/Li/Al-LDHs的CO₂吸附性能考察,发现Ti₁Li₃Al₂-LDHs的CO₂吸附量最大,达到39.30 mg/g。对热处理后的Ti₁Li₃Al₂-LDOs的CO₂吸附性能进行考察,Ti₁Li₃Al₂-LDOs300 的 CO₂ 吸附量最高,可以达到 53.5 mg/g。Ti₁Li₃Al₂-LDOO300 OH^-、CO₃^2-的脱除增加其比表面积和孔容,总孔为0.522 cm3/g,微孔孔容为0.008 cm3/g,均为Ti/Li/Al-LDOs中的最大值。考察了 Ti/Li/Al-LDHs/xDC在不同温度焙烧后的CO₂吸附性能。结果表明,Ti/Li/Al-LDOs/xAC600的CO₂吸附性能最好,这是因为Ti/Li/Al-LDOs/xAC600中,AC比表面积和孔容均为最大值,且孔结构分布以微孔和中孔为主,为CO₂的吸附和扩散提供有利条件。不同x值的Ti/Li/Al-LDOs/AC600对CO₂吸附性能从大到小顺序为:Ti₁Li₃Al₄-LDOs/3AC600>Ti₁Li₃Al₄-LDOs/2AC600>Ti₁Li₃Al₄-LDOs/AC600>Ti₁Li₃Al₄-LDOs/4AC600。说明,当x=3时,两种材料的复合比例最佳。在固定床反应器上,研究了金属离子比例变化对Ti/Li/Al-LDHs的光催化还原CO₂制CH₄的反应活性的影响。发现Ti₁Li₃Al₂-LDHs作为光催化剂时,CH₄产率较高,可以达到1.33 mmol·g^-1,此时半导体带隙为3.10 eV左右。焙烧温度对Ti₁Li₃Al₂-LDHs的结构和光催化活性有较大影响,Ti₁Li₃Al₂-LDOs₇₀₀的CH₄产率最高,可以达到1.59 mmol.g^-1。焙烧后Ti₁Li₃Al₂-LDOs₇₀₀的半导体带隙进一步减小到2.90 eV左右。对Ti₁Li₃Al₂-LDHs（LDOs）/xDC（AC）进行CO₂光催化性能进行考察,结果表明TiuLi3Al2-LDHs（LDOs）经炭负载后,其光催化活性高提高,CH₄产率更高。这是因为DC（AC）的负载可以提高类水滑石的分散性,减小其晶粒尺寸,增大催化剂与CO₂的接触面。同时,由于DC（AC）对CO₂吸附浓缩作用,提高了光催化反应的速率。同时发现,在紫外灯照射下,Ti₁Li₃Al₂-LDOs的复合也提高了AC的吸附性能,延长了AC的吸附饱和时间,宏观上表现为增加了AC的平衡吸附量。由此可见,AC与LDHs两种材料之间不是简单的复合,而是多孔炭材料-纳米晶体半导体的协同效应。