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环保意识的不断提高以及节能环保措施的实施,对橡胶工业领域的绿色环保提出更高的要求。含硫硅烷偶联剂作为一种橡胶与无机填料之间的接触媒介,在提高橡胶性能方面有独特的作用,尤其在改善橡胶滚动阻力、抗湿滑性、硫化反应速率以及填料分散等方面。本文研究了Si69改性多层氧化石墨烯(MGO)的制备方法,研究了机械共混法制备改性多层氧化石墨烯(SMGO)/天然橡胶(NR)复合材料以及SMGO/CB/NR复合材料的性能。本文采用Si69改性MGO,通过在30℃、45℃、60℃三种温度以及Si69水解溶液酸碱度(pH)的比较,优选出Si69在45℃,pH=6时水解以及在60℃下与MGO反应,通过FTIR、Raman、UV-vis、TG、SEM对改性前后MGO表征,结果表明:Si69成功接枝在MGO上,且MGO表面折皱更多,更易分散在橡胶基体中。通过机械共混法制备了SMGO/NR复合材料,并对复合材料的硫化性能、力学性能、流变性能以及SMGO和GO的分散性进行研究,研究发现,在相同比例下,添加2 phr的SMGO时,复合材料的硫化速率显著增加,Ghoreisy模型、自催化反应模型以及硫化反应活化能计算也证明这一点,此时SMGO分散性最好;相比纯NR,复合材料的拉伸强度、动态内耗性能都大幅提高,且SMGO在NR基体中分散更加均匀。并对SMGO增强NR机理进行研究,通过FTIR、Raman分析表明:添加SMGO制备交联复合胶(NSM)中双硫键断裂与橡胶链交联,且SMGO与NR的作用力比MGO与NR更强。制备NR/CB/SMGO复合材料,并对复合材料的硫化特性、力学性能、动态力学性能、CB以及SMGO分散性进行研究,研究表明,相比添加MGO而言,添加SMGO,CB分散更加均匀,在SMGO少量替换CB时,当CB含量继续增加时,复合材料力学性能更加稳定,且储能模量升高,胶料的滚动阻力以及抗湿滑性能均降低。