随着飞秒激光技术的发展,越来越多的理论和实验研究关注于飞秒脉冲激光场中原子、分子的反应动力学过程。基于实验现象,从理论上去理解、分析和探索超短脉冲激光场中分子反应动力学是必不可少的研究工作。在分子反应动力学中,研究电子激发态势能面上的分子的动力学行为的一个有效的方法是多光子电离光电子光谱方法,使用光电子光谱理论研究分子中原子核在势能面上的运动的优势在于可以使所研究问题的空间分辨率尽可能小,小于1埃；时间分辨率尽可能短,达到飞秒量级。已经提出的理论方法和建立的理论模型基本上都是基于求解含时薛定谔方程,由于含时量子波包的数值模拟容易实现,能够详细描述系统的时变动力学现象,因此它被广泛地应用于分子动力学研究中。 本文的主要工作是利用含时量子波包方法计算分析NaI分子的飞秒光电子能谱。NaI分子是一个很有研究价值的物质,它的离子态的势能面与分子态的势能面是交叉的,形成一个山谷的形状。NaI在激发后的势能面上振荡,就像一个小球在碗里来回滚动一样。当NaI运动到势阱右侧时,根据量子力学原理,有一定的几率能穿透右侧的势垒而解离生成Na和I。本文在计算过程中采用了三态模型,即基态,共价态和离子态,在Born-Oppenheimer近似下使用了劈裂算符加快速傅立叶变换的方法。通过解薛定谔方程,得出光电子能谱的几率。非绝热的计算是一种近似,是在绝热计算方法的基础上引入了非绝热势。文中就在不同的延迟时间下(200fs,400fs,600fs),对比了非绝热和绝热的计算结果,发现其共同的特征是由于波包都有在势能曲线(A)上传播的过程,而且光电子能谱的峰值随延迟时间的增加而向高能区的移动也是由于波包在势能曲线(A)的传播造成的。在绝热计算中,出现了第三个波峰,这是由于波包的反射叠加造成的。而在非绝热计算中只出现两个波峰,由于波包在传播过程中发生了分离,其中的一部分波包由于分子解离而发散,从而减弱了第三个峰的出现。并通过对非绝热过程计算结果的分析,得出波包的传播是一个能量减弱的过程。