由于能源及环境等问题,甲烷化成了一个研究的热门课题。镍是一种良好的金属催化剂,对众多反应具有良好的催化作用,由于其价格低廉,在工业生产中得到了广泛的应用。同时,镍催化剂也有容易积碳、烧中毒等缺点。为了改进镍催化剂的活性和稳定性,人们做了大量工作。等离子体是一种具有高能量和高活性的体系,各国的研究人员从物理、化学等各个角度对等离子体进行了广泛而深入的研究。在以前的研究中,我们用等离子体处理制备了多种负载型金属催化剂,得到的催化剂和常规催化剂相比,具有分散好,活性高,稳定性好等优点。在本文中,我们将辉光放电等离子体用于处理二氧化硅负载的镍催化剂,并将其用于甲烷化反应。得到的镍催化剂镍颗粒粒径更小、分布范围窄、分散度高,对于甲烷化反应的活性更高,相对于常规的催化剂,达到相同转化率的温度降低了25 ?C。在反应后,通过TEM表征,我们发现等离子体处理后的催化剂抗积碳能力增强,在反应气氛下依然保持良好的分散性,在反应后没有发生明显的颗粒聚集。我们将热分析技术用于镍催化剂前驱体表征,结果表明,等离子体处理促使硝酸镍前驱体失水并部分分解,且处理后的硝酸盐分解温度向高温移动。这是首次将等离子体处理后的催化剂前驱体和常规样品前驱体用热分析手段进行比较,并对等离子体处理后的前驱体分解过程进行了定量分析。我们采用了另一种等离子体-介质阻挡放电等离子体,将其和辉光放电等离子体对比,并用富氢气体的甲烷化反应考察活性。结果证明,介质阻挡放电等离子体能更快速的分解镍硝酸盐前驱体。在处理1 h后,这两种等离子体都使镍催化剂的活性提高,完全转化所需的温度均比常规催化剂降低20 ?C。XRD分析表明,这两种等离子体处理后的样品镍颗粒粒径均为20 nm,小于常规样品(22 nm)。较小的颗粒粒径是活性提高的主要原因。通过原子力显微镜对负载镍模型催化剂进行研究,观察了在催化剂制备的各个阶段镍物种的形貌变化。结果表明焙烧前的镍物种粒径和形貌没有发生明显变化,但是在高温焙烧和还原过程中,由于等离子体改变了载体的性质,增强了表面张力,形成的镍物种能够很好的分散于载体表面,颗粒的迁移和聚集受到了抑制。同时,经等离子体处理后的镍颗粒形貌发生了显著变化,呈扁平状分散在载体表面。这种结构的颗粒的边缘对催化剂的活性产生促进作用。