共负载板钛矿型TiO2制备及炼油化工厂VOCs可见光降解探索

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第一部分基于不同方法合成的板钛矿型TiO2基底的催化活性探讨及催化剂筛选相比于传统的锐钛矿型(anatase)及金红石型(rutile)TiO2,本章节主要着眼于目前尚未大规模研究的板钛矿型(brookite)TiO2。通过使用以羟基乙酸为原料合成的前驱体,或采用乳酸胺钛(TALH)作为前驱体,在不同温度下进行水热反应,合成出三种板钛矿型TiO2(编号为g-160,g-200及t-200),并利用X-射线粉末衍射(XRD)及透射电子显微镜(TEM)分析了它们的具体组成及结构。由于Fe3+离子(FeOOH)具有较窄的禁带宽度及适宜的导、价带位置,Fe3+离子的引入可以有效提高纯钛矿型TiO2样品吸收可见光的能力。将三种板钛矿型TiO2作为负载基底,以位面选择性负载的方法负载Fe3+离子,赋予其可见光下的催化活性。紫外-可见分光光度仪测定结果表明Fe3+离子负载浓度的增加会增强催化剂可见光的吸收能力。通过可见光下催化分解有机气体的活性实验,我们分别筛选出三种TiO2基底的最佳Fe3+离子负载浓度,同时确定g-160号样品为具有最佳性能的负载基底。第二部分Fe3+离子/铂纳米粒子位面选择性共负载用于增强板钛矿型TiO2的可见光催化性能实验以上一章节筛选出的具有最佳催化活性的板钛矿型TiO2(g-160)为负载基底,分别以位面选择性和非位面选择性的方法负载了 Fe3+离子。乙醛光催化分解活性实验结果表明,在负载浓度相同的情况下,位面选择性Fe3+离子负载能够显著提高催化剂在可见光下的催化活性。铂纳米粒子具有捕捉电子的能力,铂负载可以有效提高电子空穴分隔率,延长电子空穴寿命从而提高光催化活性。根据此结论,采用位面选择性负载方法,在板钛矿型Ti02表面负载不同质量分数的铂纳米粒子。通过紫外光下丙酮催化降解活性实验,筛选出铂纳米粒子的最佳负载浓度(mPt:mTiO2)为0.3 wt%。最后,通过位面选择性负载的方法,共负载了 Fe3+离子和铂纳米粒子。丙酮光催化分解活性实验表明,相比于单独负载了 Fe3+离子的催化剂,位面选择性共负载的催化剂在可见光下8小时平均催化速率提升了 11%。第三部分Fe3+离子/铂纳米粒子位面选择性共负载的板钛矿型TiO2用于模拟炼油化工厂VOCs气体可见光降解研究以炼油化工厂生产后处理环节所排放的挥发性有机气体(VOCs)中浓度相对较大、危害较高的5种代表性有机气体(正己烷,甲苯,丙酮,乙醛,异丙醇)为模拟研究对象,以合成的性能最优的Fe3+离子/铂纳米粒子位面选择性共负载板钛矿型TiO2为光催化剂,我们进行了 VOCs的饱和吸附实验及可见光下的催化降解实验。分别分析了该催化剂对5种气体组分的物理吸附和化学降解的性能。对本共负载板钛矿型TiO2的稳定性进行研究,表明,在3个月的使用中,催化剂的稳定性基本保持不变。与现行的紫外吸收型光催化剂相比,该可见光响应型催化剂在使用上不需要额外供能,在可见光的利用方法上提供了一种新的思路,为实用及进一步改性奠定了初步基础。
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