水凝胶是一类能被水溶胀但不溶于水的、高含水量三维网络结构软物质体系。根据交联点的不同,水凝胶可分为化学水凝胶和物理水凝胶(也即超分子水凝胶)。由于物理水凝胶中的非共价键交联点的强度较弱,所以多数物理水凝胶强度较差。本文中我们利用氢键与疏水聚集作用间的协同增强效应,采用传统聚氨酯脲(PUU)的反应机理,利用不同的方法制备了PUU超分子水凝胶。所合成的PUU超分子水凝胶既具有高的机械强度(弹性模量10-200 kPa,断裂拉伸强度1-4 MPa),同时又有良好的形变回复性。我们还系统地研究了疏水链段长度对水凝胶机械性能的影响。另外,利用主链上亲水链段PEG在脱水-吸水过程中伴随的结晶相转变,实现了其在室温下、空气和水中的形变产生、固定和回复。为了合成具有与生物软组织类似黏弹性(拉伸增强行为)的水凝胶,我们又利用较简单的合成方法,在降低传统多聚准轮烷(PPR)合成条件的苛刻性,提高其产率的同时,进一步利用扩链后丙烯酸酯基修饰的PPR作为多官能的大分子交联剂,丙烯酰胺作单体,通过紫外光引发自由基聚合,在水溶液中制备了新型PPR超分子水凝胶。其拉伸时真实应力最高可达2 MPa以上,断裂伸长率700-2500%,压缩形变达到98%时也不会发生破裂,并且PPR水凝胶的机械性能可以通过改变原料的配比进行调控。更重要的是,当拉伸应变超过700%时,此类PPR水凝胶会表现出与生物软组织类似的拉伸增强行为。