湿法磷酸提铀工艺单颗粒氨基膦酸螯合树脂中铀分布研究

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含铀磷块岩型矿床因其储铀量较大、提取成本较低,成为重要的非常规铀资源之一。本文以利用氨基膦酸螯合树脂从湿法磷酸(WPA)中回收铀为研究背景,进行了磷酸提铀工艺氨基膦酸螯合树脂中铀分布研究,取得了以下成果:(1)进行了含铀氨基膦酸螯合树脂样品制备。通过硫酸法从磷块岩中浸出铀浓度为31.8μg/m L的粗磷酸产品,根据条件实验选择出性能最佳的树脂类型为X-1以及效率最高的淋洗液为10.6 g/m L的碳酸钠溶液。作氨基膦酸螯合树脂对铀的吸附曲线可知,当加入粗磷酸产品20BV(树脂柱内装载树脂的体积,床体积)时,达到吸附饱和;作淋洗曲线可知,当淋洗时尾端收集液体积为60BV时,达到淋洗完全。(2)研究了干式灰化-ICP-MS测定氨基膦酸螯合树脂中的铀含量。通过条件实验,选择用马弗炉在1000℃灰化6h。铀工作曲线的线性关系为y=3760x-1783,相关系数R~2=0.99995,线性良好;方法检出限(DL)为13.1 ng/g;平行样品的相对偏差均小于相对偏差允许限yc,随机样品的相对标准偏差(RSD)为2.30%,方法和仪器精密度均良好;将ICP-MS与微量铀分析仪的结果进行对比,相对偏差(RE)均低于5%,方法正确度高。(3)研究了LA-ICP-MS测定单颗粒氨基膦酸螯合树脂中的铀分布。通过参数优化实验,确定最佳的激光频率为6Hz、束斑直径为44μm、能量密度为6J/cm~2。选择吸附饱和的树脂和洗脱完全的树脂分别作为吸附和淋洗过程的外标,对其进行均匀性测试,吸附饱和树脂中铀含量的RSD为3.87%,洗脱完全树脂中铀含量的RSD为3.52%,均一性良好。利用LA-ICP-MS对氨基膦酸螯合树脂中的铀进行原位微区分析,结果表明在铀的吸附过程中,铀的浓度整体上是边缘最高,中心最低,大致呈现中心对称的凹形,说明铀在树脂上的吸附过程是由外向内逐渐完成;在铀的淋洗过程中,铀的浓度整体上是中心最高,边缘最低,大致呈现中心对称的凸形,淋洗过程是由外向内逐渐完成。随着吸附和淋洗过程的进行,树脂内外浓度逐渐均匀统一,最终达到吸附饱和和淋洗完全。此外,在吸附和淋洗过程中,树脂颗粒的内外都是一起进行,且内外效率一致。干式灰化-ICP-MS测定吸附和淋洗过程中氨基膦酸螯合树脂中的铀含量,LA-ICP-MS测定氨基膦酸螯合树脂中的铀分布,对吸附和淋洗过程中铀在氨基膦酸螯合树脂中的分布进行了初步研究,研究结果对改进树脂性能及优化提铀工艺有一定的参考意义。
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