层状过渡金属硫族化合物(TMDs)的晶格结构和电子结构均会随着层厚度的变化而变化。正是由于其这一独特的物理性质,TMDs在光学、电子学、光电子学等领域具有广泛的应用,可应用于制备场效应晶体管、太阳能电池、光电探测器、电致发光器件等。利用高压手段可以有效调节TMDs的晶格结构和电子结构,进而调节其光电性质,因此,TMDs的高压研究对新型光电器件的制备具有深远的影响。本论文采用高压拉曼光谱测量技术、高压荧光光谱测量技术以及第一性原理计算方法,以超薄层(三层、四层)Mo S2、多层(bulk)Re S2、单层Re S2、多层(bulk)Zr S3为研究对象,系统地研究了它们在高压下的晶格结构、电子结构演化规律,以此来揭示高压调节层状TMDs结构和性质的基本规律,进而为开发新型光电器件提供新的思路和有效的指导。1、Mo S2层间耦合作用强度随层厚度增加而增强,为了揭示层间耦合作用强度调节超薄层Mo S2高压行为的基本规律,我们对比了三层、四层Mo S2的高压拉曼光谱。实验结果表明:三层、四层Mo S2的拉曼光谱对压力的响应完全不同。随后,我们结合第一性原理计算揭示了三层、四层Mo S2高压表现完全不同的根本原因:四层Mo S2在8.6GPa由2H结构转变为AB’结构;三层Mo S2在我们研究的压力范围内始终保持扭曲的2H结构,这表明:层间耦合作用强度对调节超薄层Mo S2的高压晶格结构起着决定性的作用。2、相比于多层Mo S2,多层Re S2具有许多独特的物理性质,例如,多层Re S2的电学性质、光学性质在层内呈现各向异性的特点,且其层间耦合作用强度小于多层Mo S2的8%。结合拉曼光谱、荧光光谱测试以及第一性原理计算,我们研究了多层Re S2在高压下的晶格结构、电子结构演化规律。高压拉曼光谱测试以及第一性原理计算表明:多层Re S2在8.0GPa发生层内结构相变,该结构相变与S原子围绕Re原子链逆时针旋转有关,随后,多层Re S2在15.4GPa发生层间结构相变,由层间无序堆垛结构转变为层间有序堆垛结构;并且,高压荧光光谱测试以及第一性原理计算表明:多层Re S2在2.7GPa由一种间接带隙半导体转变为另一种间接带隙半导体。此外,我们对比了多层Mo S2与多层Re S2的高压行为,发现:层间耦合作用强度对调节多层TMDs在高压下的晶格结构、电子结构具有重要作用。3、为了探究衬底对不同厚度过渡金属硫族化合物高压结构的影响,我们对比了附着在Si衬底上的单层Re S2、多层Re S2的高压拉曼光谱,我们发现:单层Re S2的Eg-3模式在1.7GPa之后出现了明显的劈裂现象。第一性原理计算表明:在高压条件下,与Si衬底相比,单层Re S2更容易被压缩,导致单层Re S2薄膜与Si衬底之间存在应力,受应力的影响,单层Re S2的Eg-3模式在1.7GPa之后出现了明显的劈裂现象。然而,多层Re S2的高压行为与单层Re S2明显不同,多层Re S2的Eg-3模式在我们研究的压力范围内(0–4.2GPa)并未发生劈裂,进一步地理论计算表明:多层Re S2的可压缩性介于单层Re S2和Si衬底之间,因此,多层Re S2与衬底之间的应力应小于单层Re S2与衬底之间的应力,较小的应力导致多层Re S2的Eg-3模式在我们研究的压力范围内始终未发生劈裂。我们的研究表明:衬底可有效调节单层Re S2的高压晶格结构。4、多层Zr S3是一种结构不同于Mo S2和Re S2的新型TMDs,在常温常压条件下呈现一维链状结构。我们结合拉曼光谱和第一性原理计算,系统地研究了多层Zr S3在高压条件下的晶格结构、电子结构演化规律。高压拉曼光谱测试及第一性原理计算均表明:与b轴方向相比,多层Zr S3在a轴方向更容易被压缩,这主要是由其独特的一维链状结构引起的。我们的高压拉曼光谱测试结果表明:多层Zr S3的各个拉曼振动模式均在11.4GPa附近发生不连续变化,这表明:多层Zr S3在高压下可能发生了结构相变。另外,我们的第一性原理计算结果表明:在常压条件下,多层Zr S3为间接带隙半导体,随着压力的升高,其带隙宽度逐渐减小,并且,在10GPa之后,多层Zr S3由一种间接带隙半导体转变为另一种间接带隙半导体。此外,我们发现:多层Zr S3在高压下的电子结构演化规律与其晶格结构演化息息相关。