【摘 要】
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近年来,氢能作为一种能量密度高的新型清洁能源被认为是不可再生能源的重要替代者。在当前的制氢和储氢方法中,使用能量密度高的Na BH4材料进行制氢受到研究者的广泛关注。Na BH4水解产氢的关键是催化剂制备,贵金属催化剂在催化过程中拥有良好的作用,但其价格昂贵而无法大规模应用。Co B催化剂由于制备成本低,催化性能好等优点被许多研究者运用在Na BH4水解制氢反应的研究中。本文使用化学还原法分别制备
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近年来,氢能作为一种能量密度高的新型清洁能源被认为是不可再生能源的重要替代者。在当前的制氢和储氢方法中,使用能量密度高的Na BH4材料进行制氢受到研究者的广泛关注。Na BH4水解产氢的关键是催化剂制备,贵金属催化剂在催化过程中拥有良好的作用,但其价格昂贵而无法大规模应用。Co B催化剂由于制备成本低,催化性能好等优点被许多研究者运用在Na BH4水解制氢反应的研究中。本文使用化学还原法分别制备了过渡元素掺杂的Co-Bi-B、Co-Cr-B、Co-Mn-B和Co-Sn-B四种三元合金催化剂。并对所制备催化剂的元素组成、表面形貌和价态采用XRD、SEM-EDS和XPS分别进行了表征分析。通过使用上述催化剂进行催化Na BH4水解制氢实验,研究了催化剂制备温度、过渡金属掺杂比例和催化剂的反应动力学分析。具体研究内容如下:（1）在还原温度分别为0℃、25℃和50℃分别制备了Co-Bi-B催化剂,并用于催化Na BH4水解制氢实验研究,结果表明在还原温度为0℃时所制备的催化剂催化活性最佳,因此在实验中均选择0℃进行催化剂制备。（2）在实验过程中系统的研究了所掺杂的过渡金属元素在三元催化剂中摩尔比变化对其表面形貌、电子相互作用以及催化Na BH4水解制氢速率的影响。其中掺杂Bi得到的Co-Bi-B合金催化剂催化活性最优比例为n（Bi）:n（Bi+Co）=10%;掺杂Cr得到的三元合金催化剂活性最优比例为n（Cr）:n（Cr+Co）=1%;掺杂Mn得到的Co-Mn-B合金催化剂催化活性最优比例为n（Mn）:n（Mn+Co）=20%;掺杂Sn得到的Co-Sn-B合金催化剂催化活性最优比例为n（Sn）:n（Sn+Co）=3%。结果表明掺杂一定量的Bi、Mn、Cr与Sn能够降低催化剂的分散度,减少磁性粒子团聚现象从而改善其在Na BH4水解制氢中的催化活性。（3）随着温度的升高,催化剂催化Na BH4水解反应速率增加。经过对水解制氢进行动力学研究计算得到以Co-Bi-B催化剂催化Na BH4水解反应的活化能为38.97k J/mol,以Co-Cr-B催化剂催化Na BH4水解反应的活化能为27.054k J/mol,以Co-Mn-B催化剂催化Na BH4水解反应的活化能为30.170k J/mol,以Co-Sn-B催化剂催化Na BH4水解反应的活化能为18.717k J/mol。实验结果表明经改良得到的催化剂催化硼氢化钠水解制氢反应均具有较低的活化能,催化剂活性的提高不止是因为掺杂第三种元素降低催化剂的团聚现象引起的,还与元素之间不同电子的转移作用有关。
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