石墨烯特殊的二维结构以及出色的理化性能,使之在半导体、储能及电容器、复合材料等领域极具应用前景。但因其生产工艺复杂苛刻,设备昂贵,生产成本高、技术难度大,品质难以有效把控,甚至酸性氧化剂污水排放,环境污染等问题,一定程度上限制了石墨烯的规模化应用。本文提出利用机械驱动橡胶剥离石墨制备石墨烯的方法,即利用橡胶基体与鳞片石墨表面间的亲和性,相容性,在机械力持续驱动下,对辊的压缩力、剪切力,以及橡胶的粘合力,使石墨片层变形、扭曲,在不断的撕扯下剥离出石墨烯片层,最终制备出大尺寸少层石墨烯。并以此橡胶石墨烯混合物为导电橡胶的增强材料,大幅提高了传统导电胶的导电性能。从而形成低成本、高效率、环境友好的制备高品质少层石墨烯,及其高性能导电复合橡胶的工艺方法。橡胶剥离石墨制备石墨烯的最佳参数为:氯丁橡胶100 g、石墨添加量10 g、剥离时间90 min、辊温50℃。X-射线衍射分析（XRD）表明,橡胶剥离后石墨的002晶面衍射峰数值大幅降低,004晶面衍射峰几乎消失,说明石墨的晶体结构从有序排列变成无序分布,石墨被剥离为石墨烯。将石墨采用研磨及微波改性处理,改性后石墨粒径降低为16μm以下,堆积密度下降到0.3 g/cm~3。红外光谱测试显示在改性过程中由于石墨的氧化引入了氧元素,但未在石墨粉体表面接枝新的官能团。通过温度500℃、保温1 h的热处理将橡胶剥离石墨烯混合物碳化制得了石墨烯粉末,计算得出石墨烯产率在65%以上。对石墨烯的层数、尺寸、晶体结构、价键能级等测试表明:石墨烯主要为3层左右的少层石墨烯,尺寸在5μm左右,晶体结构为无序排布,碳化处理引入了C=O键。讨论了剥离过程中的界面润湿机制,发现通过混炼剥离使橡胶的接触角从79°升高到109°,表面自由能从40.7m J/m~2下降到26.9 m J/m~2。制备了橡胶剥离宏量石墨/氯丁橡胶复合材料,发现当添加50 g的石墨剥离90 min后,其电阻率下降到1.20×10~5Ω·cm。研究了橡胶剥离石墨烯对炭黑/氯丁橡胶复合材料的电学性能影响,当石墨烯含量为4 g时,其电阻率值为468.4Ω·cm,相较于未添加橡胶剥离石墨烯时下降了2个数量级。石墨烯在橡胶基体中均匀分散,能显著增强炭黑/氯丁橡胶间的界面结合力,并在橡胶基体中相互搭接成形成导电网络通路,提高了复合胶的导电性,且当石墨烯含量为2 g时能显著改善橡胶剥离石墨烯增强炭黑/氯丁橡胶复合胶的力学性能。表明机械驱动橡胶剥离石墨制备石墨烯是一个快速获得优质石墨烯,并具有增强导电橡胶复合材料的潜在应用前景。