混合溶剂环境中量子点的制备与光学性质调控

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量子点是当前的研究热点之一,在发光器材、功能材料、化学及生物检测、医学等方面具有广泛的应用。本文以Ⅱ-Ⅵ族水溶性碲化镉量子点为研究对象,考察了混合溶剂环境对于量子点成核、生长等过程的影响以及对量子点吸收、荧光、双光子荧光性质的影响。具体包括以下内容:  发展了一种新型的水溶性量子点的无损伤分离技术,实现了一维纳米线与零维量子点的分离,以及对量子点的尺寸选择性分离。利用纳米线与量子点表面电量以及发生相转移时静电吸附表面活性剂覆盖度的差异,通过调节表面活性剂的浓度使小尺寸量子点表面活性剂覆盖度较大转移至油相而大尺寸纳米线表面活性剂覆盖度较小仍保留在水相,从而实现二者的分离。这种新型分离技术也可以用于分离相同维度不同尺寸的量子点。相比于传统离心分离方法,本方法实现了在量子点分散状态下的原位分离,从而有效避免了量子点聚集-再分散过程所导致的量子点表面修饰破坏、分离后量子点不易再分散等问题。  提出了利用量子点溶剂-沉淀剂环境实现量子点制备与纯化的一步集成的技术方法。采用水醇环境作为量子点的生长溶剂环境,当量子点生长到一定尺寸时就会自动沉淀。元素分析表明量子点沉淀不含过剩单体与配体,所获得的量子点得到了纯化。通过调节量子点溶剂与沉淀剂比例等条件可以控制自纯化碲化镉量子点的荧光峰位。该方法不仅适用于水醇环境中碲化镉量子点热驱动与肼驱动的生长提纯,还可以扩展应用于水盐环境中银纳米团簇的自提纯过程。  利用乙醇与水的混合溶液作为量子点成核与生长的溶剂环境,实现了正电性碲化镉量子点的荧光性质的改善。与纯粹的水环境相比,在乙醇-水1∶1体积比环境中,巯基乙胺稳定量子点的荧光量子效率提高了3倍,荧光单色性更好,荧光半高宽降低了15%。并且在最佳制备条件下获得了量子效率为31%的量子点,创造了正电性碲化镉量子点量子效率的新纪录。荧光寿命测试和元素分析表明水醇环境改善了量子点的表面修饰。研究发现醇的加入降低了量子点与自由配体间的静电斥力,使量子点表面配体密度更大,导致混合溶剂对量子点发光性质的提升。  研究了碲化镉量子点双光子吸收截面的溶剂效应。通过双光子诱导荧光法测量了碲化镉量子点的双光子吸收截面,在水溶液中达到1.35×104GM。随着溶剂极性的降低,碲化镉量子点的双光子吸收截面也降低。这是由于量子点的偶极矩与溶剂分子相互作用,导致量子点的双光子吸收性质的变化。
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