铈铁氧化物高温煤气脱硫剂的性能研究

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新兴的整体煤气化联合循环发电技术(IGCC)能显著提高发电效率,但仍然存在着含硫气体的污染问题,高温煤气脱硫净化技术是IGCC关键的技术之一,目前对高温煤气脱硫剂的研究主要是基于金属氧化物与含硫化合物直接硫化进行脱除,硫化后的脱硫剂用氧气或水蒸气再生后循环使用。从硫化-再生的循环工艺考虑,再生后脱硫剂必须能够恢复最初的硫化活性,并保持较高的机械强度,为脱硫剂多循环使用提供可能。 本研究使用的氧化铈和铈铁复合氧化物脱硫剂以硝酸铈和赤泥等为原料,通过煅烧、共混、挤条成型后制得。脱硫剂硫化性能的考察在固定床反应器上进行,对脱硫剂进行了硫化性能的研究,实验结果表明:反应温度升高,氧化铈脱硫剂的脱硫效率增大;粒度对氧化铈脱硫剂的脱硫性能影响较大,小颗粒脱硫剂的脱硫性能明显高于大颗粒脱硫剂;气体组成对氧化铈脱硫剂的硫化活性有显著的影响,仅有N2和H2存在的简单强还原气氛中,脱硫剂显示出非常好的脱硫活性;而气氛中存在有CO和CO2时,尤其是CO2会大大降低脱硫剂的活性。铈铁复合氧化物脱硫剂在500℃时的活性最佳;空速的提高和进口H2S浓度的增加均会使铈铁复合氧化物脱硫剂的穿透时间缩短或脱硫效率降低;铈铁复合氧化物脱硫剂添加了赤泥,其硫化性能得到明显改善。 对硫化后铈铁复合氧化物脱硫剂进行再生实验的研究发现:采用15%水汽和5%氧气的混合气,从450到750℃程序升温的方式能够较好地对脱硫剂进行再生。铈铁复合氧化物脱硫剂进行八次硫化一再生循环实验表现出良好的稳定性,且粉化不明显,反应器出口处有单质硫出现。
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