二次无机颗粒物污染特征和氨对其影响的数值模拟研究

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二次无机颗粒物(SNA)是细颗粒物(PM2.5)的重要组成成分,对于环境、气候及人体健康均有重要影响。作为SNA生成的重要前体物,氨(NH3)对于SNA影响重大。但是,目前中国的SNA前体物排放清单,尤其是NH3排放清单仍有较大不确定性,且主流空气质量模型对硫酸盐的模拟存在低估。本研究通过改善NH3排放清单和空气质量模型的SNA模块,模拟我国SNA的浓度水平和时空分布特征,并分析NH3排放对SNA浓度的贡献及NH3减排对SNA和PM2.5污染控制的影响,为我国PM2.5的控制提供理论依据和政策建议。本研究构建了中国化肥施用NH3排放动态计算系统,在其中考虑了NH3的双向交换过程,引入了农作物、土壤、气象、化肥管理等的影响,实现了氨排放的动态计算,时间分辨率由年提高到小时;并通过NH3浓度模拟值与观测值的比对,验证了所建NH3排放清单的可靠性。针对中国硫酸盐模拟普遍偏低的问题,改善了矿物质颗粒物排放的估算,在空气质量模型中引入了SO2在矿物质颗粒物表面的非均相反应,并利用观测数据验证了模拟结果的可靠性。在此基础上,对中国SNA的浓度水平和时空分布进行模拟,分析了不同季节、不同部门的NH3排放对SNA浓度的贡献,以及NH3排放控制对于SNA浓度控制的影响。研究结果表明:(1)2013年我国化肥施用和畜禽养殖的NH3排放分别为5.5Tg和5.6Tg。排放主要集中在河南、山东、河北、四川、安徽和江苏,呈现夏季高冬季低的分布特点。基于本研究NH3排放清单的模拟结果能较好的反映我国大气NH3时空变化特征,说明了所建NH3排放清单的可靠性。(2)通过引入矿物质颗粒物的影响,使春夏秋冬四季的硫酸盐浓度模拟值的平均标准偏差从-59.5%、-41.9%、-38.2%和-35.8%降低到-26.5%、-16.7%、24.3%和16.8%,大幅改进了硫酸盐低估的问题,同时也改善了硝酸盐和铵盐的模拟结果。(3)多污染物协同减排可大大增加SNA浓度的降低幅度,且越早进行NH3控制会带来越高的效益,因此应尽早将NH3排放控制纳入PM2.5污染控制政策中。
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