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本文在对国内外Re-Mg-Ni系储氢合金研究进展进行全面分析的基础上,选定Re-Mg-Ni系AB3.8储氢合金为研究对象,采用ICP-AES、Rietveld全谱拟合、SEM、DSC及电化学性能测试方法,研究了热处理及表面处理对该体系合金相结构和电化学性能的影响及作用机理,以期开发出一种具有高容量长寿命的Re-Mg-Ni系储氢合金。首先,研究了不同热处理过程对(LaNdPrMg)(CoAl)3.8合金相结构和电化学性能的影响,总结发现1323k保温5h急冷的热处理过程,可以使合金中高容量的A5B19相丰度达到68wt%,电化学性能测试表明,其最大放电容量达到401 mAh·g-1,电化学循环100周容量保持率达到82%。其次,对上述热处理合金样品进行了化学镀镍处理,微观形貌观察显示,镀层致密。电化学测试表明,镀镍处理后(LaNdPrMg)(CoAl)3.8合金的最大放电容量降低,但循环稳定性改善,且改善效果随着镀层厚度的增加而增加,电极动力学分析表明,化学镀镍合金对应电极的电化学阻抗减小,电极表面的电化学反应速率及电极内的氢扩散速率均得到提高,合金的高倍率性能明显改善。综上所述,1323K保温5h急冷表面化学镀镍(镀层质量比为18%)态(LaNdPrMg)(CoAl)3.8合金的综合电化学性能最优,其最大放电容量为366mAh·g-1,活化次数为3次,高倍率放电性能HRD1200为85%,循环100周期容量保持率为85%。此外,基于第一性原理,根据全势能线性缀加平面波的方法,对LaNi5Hx(x=3,4,5)的储氢结构、储氢后电子密度及态密度的变化进行了研究计算与分析,发现随晶胞中H的增多,La-Ni成键被削弱,储氢后晶胞的稳定性降低,这可能是导致合金在吸放氢过程中发生粉化的原因之一。