纳米羟基铁改性活性炭的制备及其对饮用水中Cr(Ⅵ)的去除

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活性炭(AC)作为一种多孔性吸附材料已被广泛应用于去除水中低含量重金属离子,但由于其表面呈负电性且含功能团量少,导致其对重金属离子(譬如Cr(Ⅵ))的去除能力很弱。因此,本研究通过乙醇分散浸渍法对AC进行改性,以制备纳米羟基铁改性活性炭复合材料(nFeOOH@AC),并通过间歇和模拟淋柱试验考察其对Cr(Ⅵ)的去除性能及机理。在间歇试验中,结构表征表明,α-FeOOH以50~500 nm的粒径分布在AC孔道及表面上,有效提高了其对Cr(Ⅵ)的去除性能,为AC的3.7倍。X射线光电子能谱(XPS)分析及Cr价态变化表明,AC可直接还原Cr(Ⅵ),并将Fe(III)还原为Fe(II)以促进Cr(Ⅵ)的去除。反应过程中,由于Cr(III)与Fe(III)反应形成了稳定的铬铁沉淀物,从而nFeOOH@AC具有更强的Cr(III)固定能力,是AC的3.5倍。此外,吸附后的nFeOOH@AC可用0.1 M的醋酸脱附,且失效后的nFeOOH@AC经1 M的盐酸洗脱并重新负载nFeOOH后,对Cr(Ⅵ)的再生率可达90%以上。在模拟淋柱试验中,考察了nFeOOH@AC反应柱及nFeOOH@AC+电极反应柱对Cr(Ⅵ)的去除性能及运行寿命变化。实验结果表明,nFeOOH@AC+电极反应柱对Cr(Ⅵ)的去除能力优于单独的nFeOOH@AC反应柱。在进水Cr(Ⅵ)浓度为2 mg/L,渗流速度为13.3 cm/min的条件下,nFeOOH@AC+电极反应柱(0.004 cm/PV)相比nFeOOH@AC反应柱(0.007 cm/PV)以更低的Cr(Ⅵ)迁移速率在柱内穿透,其对Cr(Ⅵ)去除能力提高了0.9倍,运行寿命延长了1倍。扫描电镜及出水Cr和Fe价态变化表明,电场增强了nFeOOH@AC对Cr(Ⅵ)和Fe(III)的还原能力,并生成了更多的铬铁沉淀物。此外,考察了进水Cr(Ⅵ)浓度(0.5~4 mg/L)和渗流速度(3.3~26.7cm/min)对nFeOOH@AC+电极反应柱去除效果的影响。结果表明,随着进水浓度和渗流速度的增加,反应柱对Cr(Ⅵ)的去除和运行寿命均有所下降。相比于nFeOOH@AC反应柱,nFeOOH@AC+电极反应柱始终具有高于70%的Cr去除能力及90%的运行寿命。该改性方法不仅有效提高了AC对Cr(Ⅵ)的去除及固定能力,也增强了其在低压电场中的去除及运行寿命,使nFeOOH@AC有望成为一种有效的Cr(Ⅵ)净水材料并应用于实际饮用水处理中。
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