磁控溅射法制备钛酸锶铅铁电薄膜及电学性能研究

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由于其居里温度随Pb/Sr比在较宽温度范围内可调、结晶温度低、高介电常数、损耗较低和电学性能晶粒尺寸效应小等优越性,钛酸锶铅((PbxSr1-xTiO3),PST)薄膜在微波通讯以及铁电存储器领域引起研究者们极大的兴趣。然而,目前的工作在以下几个方面存在不足。首先,缺乏一种有效的可以降低薄膜结晶温度的方法,特别是利用磁控溅射等物理方法;其次,研究者们一般通过提高PST薄膜零场下介电常数来提高薄膜的调谐性,但过高的介电常数是以高损耗为代价的,同时会带来集成匹配问题,很少有研究者报道通过降低高场下介电常数以实现可调性的提高;对薄膜铁电存储器应用非常重要的动态电滞回线特性却缺乏研究。本论文针对目前研究中的不足,开展了一系列的研究工作,主要研究内容和成果如下:   (1)对溅射功率、衬底位置以及PST薄膜的取向对PST薄膜的微观结构和介电响应特性的影响的研究表明衬底距靶材中心法线的距离越大,薄膜成分同靶材成分越接近,薄膜的溅射速率越低,结晶质量和微观结构越好,从而显著提高薄膜的电学性能;溅射功率越低,PST薄膜的沉积速率越低,薄膜具有更为致密的微观结构,晶粒尺寸增大,在溅射功率为40W下制备薄膜的可调性高达80.88%@400kV/cm;薄膜取向的影响的研究表明(111)择优取向的PST薄膜具有最为致密的微观结构,同时其介电常数和可调性最大(分别为1187和84.7%@400kV/cm),(110)取向的PST薄膜次之,(100)取向的薄膜最低。   (2)采用原位磁控溅射方法实现了PST薄膜在300℃的低温条件下结晶,且可调性高达43.2%@400kV/cm。这是目前利用磁控溅射方法制备PST薄膜报道的最低的结晶温度。衬底温度对PST薄膜微观结构和本征介电响应的影响的研究表明低温下制备的薄膜呈部分结晶的微观结构,这使薄膜在最大电场下的介电常数较小,从而显著提高了PST薄膜的可调性,很少有利用这种方法实现薄膜可调性增大的文献报道。   (3)采用非原位磁控溅射方法实现了PST薄膜在最低温度为400℃结晶,且薄膜的可调性达到了66%,而在450℃制备的薄膜可调性达到了65%,由于其较小的损耗(0.5%),薄膜优值因子高达130。   (4)磁控溅射过程中氧气和氩气的比例(氧氩比,OMR)的改变显著影响了PST薄膜的微观结构。当氧氩比为0%时,薄膜呈致密的微观结构,晶粒呈柱状生长模式,氧气的引入使薄膜的气孔率显著增加,并使晶粒变为颗粒状生长模式,该差异的原因可能为氧气占据PST溅射粒子位置,阻断晶粒柱状生长模式,并形成气孔。介电分析表明,少量的氧气(OMR=10%)的引入显著降低了薄膜零场和高场下介电常数,但随着氧气含量进一步增大(OMR从10%增加到50%),薄膜的零场下介电常数有所升高,而高场下介电常数没有显著变化,所以薄膜的可调性从纯氩气下的61.6%提高到OMR为50%时的73.4%。   (5)对薄膜结晶质量以及电极结构对铁电薄膜动态电滞回线面积随电场和频率的标度行为的影响研究发现,随着薄膜的衬底温度降低,PST薄膜回线面积(<)A(>)随E升高的更快,随f下降速率更迅速,其原因为在较低衬底温度下制备的PST薄膜中无定形态的存在使得铁电畴容易翻转,并降低了铁电畴之间的应力和钉扎作用,所以薄膜铁电畴翻转需要更低的电场驱动力,从而消耗更少的能量(即更小的电滞回线面积(<)A(>))以及更高的标度指数;电极结构对PZT薄膜的动态电滞回线特性的影响分析发现,上电极导致的界面不对称是影响PZT薄膜动态电滞回线特性的主要因素。
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