【摘 要】
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TiO_2光催化技术具有效率高、能耗低、操作简便、无毒无二次污染等优点是能源和环境领域具有重要应用前景的绿色技术,但TiO_2光催化剂不能吸收可见光,太阳能利用率低。利用量子点与石墨烯独特的性能可扩展TiO_2的可见光吸收范围和提高量子产率,可有效改善的光催化技术。本文以ZnS、ZnSe、CdS为量子点(quantum dots,QD),以十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为表面活性剂,以十六烷基三
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TiO2光催化技术具有效率高、能耗低、操作简便、无毒无二次污染等优点是能源和环境领域具有重要应用前景的绿色技术,但TiO2光催化剂不能吸收可见光,太阳能利用率低。利用量子点与石墨烯独特的性能可扩展TiO2的可见光吸收范围和提高量子产率,可有效改善的光催化技术。本文以ZnS、ZnSe、CdS为量子点(quantum dots,QD),以十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为表面活性剂,以十六烷基三甲基咪唑溴盐为离子液体(Ion liquid,IL),钛酸丁酯为钛源,石墨烯为载体,通过溶胶-凝胶法和水热合成法制备量子点敏化石墨烯气凝胶介孔包覆二氧化钛QD@MT/GR复合纳米材料(MT:Mesoporous TiO2,GR:Graphene aerogel)。以亚甲基蓝(MB:Methylene Blue)为目标降解物,研究其光催化性能及动力学机理。以ZnS为量子点,分别制备ZnS@MT和ZnS@MT/GR复合纳米材料。ZnS量子点都成功沉积到了MT介孔,在氮气下400℃煅烧1个小时,样品均为锐钛矿相晶型,MT晶粒尺寸2330.65nm之间,经石墨烯负载后,ZnS@MT颗粒大小更均匀,分散性更好,比表面积增大,吸收范围从400nm左右扩展至600nm,禁带能降低。ZnS@MT/GR-3具有最大的比表面积90.1 m2/g,在相同光催化条件下,ZnS@MT/GR-3光催化性能最佳,200min内对MB降解率达95.9%,动力学常数kapp最大为0.019min-1,这归功于石墨烯具有大的比表面积和MT与量子点最佳组合。采用相同制备工艺,合成了ZnSe@MT和ZnSe@MT/GR,发现ZnSe量子点沉积在MT介孔中,样品均为锐钛矿相晶型,ZnSe@MT/GR比ZnSe@MT颗粒大小分布均匀,分散性更好,比表面积大,光吸收范围从400nm左右扩展至650nm,其中ZnSe@MT/GR-3禁带能最小为1.8 eV,且ZnSe@MT/GR-3的比表面积最大为72.4 m2/g,这导致在相同条件下,其具有最佳光催化性能。在相同制备工艺下,合成了CdS@MT和CdS@MT/GR,发现CdS量子点包覆在MT介孔中,样品均为锐钛矿相晶型,晶粒直径约10nm;CdS@MT经石墨烯负载后颗粒大小分布均匀,分散性更好,比表面积也增大,相对比CdS@MT,CdS@MT/GR的光吸收范围从400nm左右扩展至650nm,禁带能降低。CdS@MT/GR-3在相同条件下,200min内对MB降解率达96.88%,且动力学常数kapp最大为0.17 min-1,这归功于具有比表面积最大为200.2 m2/g。
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