【摘 要】
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大气研究越来越关注棕色碳(brown carbon,Br C),一类有机碳(organic carbon,OC),因为它具有直接吸收太阳辐射的能力,因而对气候变化、环境空气质量以及人体健康都具有重要影响。由于Br C是由多种吸收光的有机化合物组成,因而不可能有一种单独的物质可以完美的用作Br C整体的替代物。所以当前研究中区分Br C和黑碳(black carbon,BC)的可用方法通常存在缺陷。
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大气研究越来越关注棕色碳(brown carbon,Br C),一类有机碳(organic carbon,OC),因为它具有直接吸收太阳辐射的能力,因而对气候变化、环境空气质量以及人体健康都具有重要影响。由于Br C是由多种吸收光的有机化合物组成,因而不可能有一种单独的物质可以完美的用作Br C整体的替代物。所以当前研究中区分Br C和黑碳(black carbon,BC)的可用方法通常存在缺陷。此外,在中国北方,冬季农村取暖使用民用固体燃料是一种常见的做法,对空气污染有很大的影响。但是,目前尚不清楚诸如采暖期间大量消耗的民用固体燃料等因素是否会影响中国北方的年Br C排放量和区域Br C的季节特征,而这可能是未来对Br C进行控制的关注点。因此,需要一种可靠的方法来确定不同季节区域Br C的浓度和光学性质。在本研究中,选择了4个典型时间段分别代表一年中的4个季节,采集4个时间段的北京大气PM2.5样品用于分析Br C和BC。首次使用积分球(IS)光学技术分割中国大气环境PM2.5中Br C和BC的光吸收,同时进行定量。主要探究了Br C浓度和光学特性(如波长依赖性和吸收系数)时间变化规律,分析了Br C的辐射吸收贡献,分析了影响Br C季节变化趋势的因素,探讨了中国清洁空气政策对Br C排放的影响。本次研究主要得到了以下结论:(1)观测期间Br C浓度的均值为(0.82±0.83)μg/m3,并呈现明显的季节性特征:冬季((2.31±0.44)μg/m3)>秋季((0.95±0.54)μg/m3)>春季((0.35±0.23)μg/m3)>夏季((0.23±0.16)μg/m3)。Br C/BC比值与Br C浓度的季节变化相似,在冬季高达3.92±1.04,而在夏季下降至最低为0.49±0.33,秋季和春季则分别处于第二(1.67±0.96)和第三(0.79±0.56)水平。(2)吸收系数Br C_Abs365季节间差异较大,并在冬季达到峰值。Br C_Abs365在夏季最低,为(0.53±0.37)Mm-1;在春季增至(0.78±0.53)Mm-1;秋季约为夏季的4倍,为(2.15±1.23)Mm-1;冬季增至最高,为(5.22±0.99)Mm-1。Br C在冬季具有显著的吸光作用,尤其是在紫外区域。(3)Br C的平均辐射吸收贡献FBr C为10.99%±7.82%,表明Br C在太阳光吸收中的作用不可忽略。FBr C的季节变化与Br C浓度的季节变化相似:春季为6.38%±4.06%,夏季降至4.26%±2.57%,秋季增大至11.53%±5.29%,冬季增大至峰值,为21.78%±3.56%。秋冬季节Br C的吸光对气溶胶辐射吸收产生显著影响,因而尽早将Br C的光吸收纳入到气候模型中尤为必要。(4)民用固体燃料的燃烧排放是导致Br C浓度呈现季节性特征的决定性因素。影响Br C浓度季节变化的因素包括气象条件、二次生成、生物排放、生物质开放燃烧排放及民用固体燃料燃烧排放。通过分析发现气象条件对Br C浓度季节变化没有显著影响,二次生成和生物质开放燃烧排放的季节变化与Br C浓度不同,只有民用固体燃料燃烧排放与Br C浓度季节变化相似,表明其是Br C浓度呈现季节性特征的决定性因素。(5)正在实施清洁能源政策有利于实现清洁空气和降低Br C,值得在未来继续实施。中国政府正从居民方面积极推广清洁燃料以减少PM2.5污染和健康负担,因此未来中国北方地区的Br C排放量和环境浓度将下降,Br C的季节性特征也将削弱或消失。这将有助于减轻Br C和BC的气候变暖影响,并抵消清洁空气努力对气候的一些不利影响。
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