特定形貌纳米TiO2的制备、光催化性能及应用研究

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纳米TiO2因具有高活性、安全无毒,化学性质稳定,廉价易得等优点在光催化领域倍受青睐,但是纳米TiO2存在分散不均、易团聚、易失活、难以回收等缺点。因此制备出纯度高,粒子尺寸、大小、形貌可控,分散性及质量稳定性好的纳米TiO2粉体是目前研究的热点。本研究制备出具有特殊形貌的纳米TiO2光催化剂,并对其形貌、粒度等进行表征;选择较难降解的有机染料化合物甲基橙作为目标降解物,研究所制备纳米TiO2样品的光催化性能,并对光催化过程中的降解动力学进行分析;最后将制备的TiO2样品应用于奥克托今(HMX)废水的实际降解中。本课题的研究为纳米TiO2光催化剂的制备及其在环保领域的应用提供了重要的参考。本文首先采用溶胶-凝胶法与自组装技术相结合的工艺,以表面活性剂聚乙二醇(PEG)为模板制备出了具有特殊形貌的纳米TiO2空心微球。采用FTIR、 XRD、TEM、BET、TG-DTA等方法对产物进行了分析表征,微球直径为100nm-200nm且分散性良好;通过对甲基橙溶液的催化实验得出500℃煅烧下组装四层的锐钛矿相TiO2空心微球光催化效果最佳,产物用量2.5g/L时在2h内对10mg/L甲基橙溶液的催化效果可达到97.25%。光催化效率重复性测试表明使用三次后催化效率仍为83.35%。以制备的锐钛矿相纳米TiO2空心微球为前驱物,采用水热法对其加工改性,在矿化剂的存在下,反应72h后制备了具有特殊形貌的高活性纤维状二氧化钛。采用XRD、TEM、SEM等手段对产物的形貌和粒度进行了表征。制得的TiO2纤维无需高温煅烧即为锐钛矿相,长度达到微米级,长径比为52-56且分散性好,无团聚现象。通过对甲基橙溶液的催化实验,TiO2纤维的用量为5g/L时在30min内降解率达到70%以上,光催化效率重复性测试表明使用三次后催化效率仍达到60%以上。在光催化性能的研究实验中,采用分光光度法分别对甲基橙溶液初始浓度、溶液pH值、Ti02空心微球催化剂用量等多种因素进行了条件优化。实验中得出适宜的催化剂的用量为3g/L,当10mg/L甲基橙溶液的pH=2时120min内光催化降解效率高达99.2%。降解动力学研究表明:催化剂对于低浓度的甲基橙溶液(C0<50mg/L)的吸附在2h后达到吸附平衡,其降解动力学方程符合一级动力学方程lnC0/C=Kt。H202的加入使光催化反应速率提高了一倍。纳米TiO2空心微球适宜的用量为15g/L光催化降解5小时后,使高浓度奥克托今(HMX)废水的COD值降低了74.36%。
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