多功能石墨烯催化剂的制备及其在有机合成反应中的应用

来源 :天津大学 | 被引量 : 2次 | 上传用户:yanwensen
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
石墨烯具有独特的二维结构,巨大的比表面积和杰出的机械、电学性质,因此可以作为非均相催化剂的优良载体。本课题以多功能石墨烯复合材料的制备及应用为核心进行了多方面的探索。首先借助石墨烯的衍生物—氧化石墨烯片层上丰富的含氧官能团,使用硅烷化的方法将氨基化合物通过共价键的方式负载在氧化石墨烯片层上,分析结果显示,氨基均匀地分布在氧化石墨烯片层表面,氨基的浓度达到1.91 mmol g–1。在利用其作为双功能催化剂催化合成2-硝基苯乙烯时,催化剂具有良好的协同催化效果,在伯胺与叔胺的比例为1:1时,可以实现苯甲醛的转化率为99.5%,目标产物2-硝基苯乙烯的选择性为100%。另外,本文还通过利用伯胺与磷钨酸之间的电子相互作用,成功的将无机酸磷钨酸和有机碱氨基化合物共同负载在氧化石墨烯上,制备出磷钨酸和有机碱共同修饰的氧化石墨烯催化剂,并发现该催化剂在一锅连串脱保护-亨利反应中有很好的催化效果和协同催化作用,当酸碱比例为0.2:1时,可以实现苯甲醛二甲基缩醛100%的转化率,2-硝基苯乙烯99.2%的收率,并且通过简单的醇洗、水洗、冻干,就可以实现复用,这种酸碱双功能催化剂不仅可以节省分离纯化步骤和溶剂的使用量,还可以减少中间产物的分离步骤从而增加产物的收率。受无机酸有机碱可以共同修饰氧化石墨烯的启发,使用硅烷化的方法,成功的制备了广义酸碱修饰的氧化石墨烯催化剂。实验发现,广义酸脲丙基基团、广义碱2-(2-氨基乙基氨基)乙基氨基基团可以均匀的分布在氧化石墨烯的表面,负载浓度分别是2.48和0.62mmol g–1,该催化剂在亨利反应中可以表现出很好的协同催化作用,当广义碱:广义酸比例为1:4时,产物的收率可以达到88.4%,催化剂的总转换数即TON值可以达到124.5。另外,本文还对石墨烯负载同一分子酸碱催化进行了研究,采用酯化的方法,成功的制备了脯氨酸修饰的氧化石墨烯催化剂,分析表明脯氨酸分子可以稳定并均匀的负载在氧化石墨烯上,该催化剂在醇醛缩合反应中催化效果显著,在没有任何溶剂参与的条件下,苯甲醛的转化率高达91.9%,其在复用测试中表现出很高的稳定性,5次复用后,其催化活性没有显著降低。综上所述,以氧化石墨烯为载体,可以制备多种固体酸、碱催化剂,这些催化剂对环境友好,具有较高的稳定性,在有机反应领域有很好的应用前景。
其他文献
目录1 一带一路空间信息走廊建设的必要性2 一带一路空间信息走廊建设方案构想3 空间信息走廊工程产业化应用探讨4 结束语1、一带一路空间信息走廊建设的必要性—引言"丝绸之
会议
回 回 产卜爹仇贱回——回 日E回。”。回祖 一回“。回干 肉果幻中 N_。NH lP7-ewwe--一”$ MN。W;- __._——————》 砧叫]们羽 制作:陈恬’#陈川个美食 Back to yield
为了使蓄电池的供电准确稳定,研究了双闭环PI控制算法以及采样数据的校正方法,总结了硬件器件选型和程序控制思路,在一定程度上提高了采样效率与精确性。通过反馈的电流和电压双
目的分析小儿急性喉炎合并喉阻塞的临床护理方法及效果。方法选取2015年4月至2017年2月100例小儿急性喉炎合并喉阻塞患儿,随机分组,对照组(n=50)实施常规护理模式,观察组(n=5
重点研究1:20万剩余重力异常,结合航磁、物性、地质等资料,初步圈定区内隐伏、半隐伏岩浆岩体,对研究与重力异常、岩体分布关系密切的矿产的时间、空间分布及其成因,有一定参考价
塞米尔.泽基认为任何美学理论都必须建立在神经生物学的基础之上,大脑的神经机制对审美活动产生了重要的作用。通常情况下,大脑的优势半球始终抑制着对侧,让它"安分守己"地发
目的:通过分析中性粒细胞与淋巴细胞比值(NLR)与抗中性粒细胞胞浆抗体相关性小血管炎(AAV)疾病预后的关系,探讨NLR与抗中性粒细胞胞浆抗体相关性小血管炎(AAV)的相关性。方法
针对永磁同步电机控制系统提出了一种基于死区补偿的无速度传感器控制方法。为获得出色的无传感器低速控制性能,对考虑死区因素的电压源型逆变器输出电压进行了数学建模,随后