本论文以寻求性能更为优异的单分子磁体(SMMs)的设计策略为出发点,选择具有较大单轴各向异性的镧系金属离子为顺磁中心,通过外界反应条件的改变探寻其对配合物结构以及磁行为的影响。在此,基于两类配体成功合成了数例镧系配合物,并对其磁学性质进行了详细的表征,初步探寻了配合物的结构和磁性之间的关系,具体内容如下:一、选择席夫碱N-(2-羟基-3-甲氧基亚苄基)氨基脲(简称为H2hms)和N,N’-二(2-羟基-3-甲氧基亚苄基)草酰肼(简称为H2hmo)为配体,金属离子Dy3+与Er3+为顺磁中心,通过改变反应条件,成功合成了9例镧系磁性配合物。结构分析表明,该系列配合物均为双核结构,配合物1-8两个金属离子主要通过酚氧原子桥联;配合物9通过有机配体将金属离子进行连接。其中,配合物1、3、4和6中,横向配位原子展现了类呼啦圈构型;配合物2、4和7中,一个增加的水桥联使共面构型发生扭曲;配合物8中,羧酸基团提供既螯合又桥联的配位模式。磁性研究表明,配合物1、4、8和9均展现慢磁弛豫行为。通过磁构关系分析可以得出在该类磁性配合物中,维持类呼啦圈配位场构型对于产生单分子磁行为至关重要。同时,策略性的改变配体主干的共轭程度可能导致金属中心周围电荷的重新排布,从而有利于单分子磁体磁行为的产生,为设计性能更为优异的磁性配合物提供借鉴。二、通过使用多齿羧酸类有机物4,4’,4"-三甲酸三苯胺(H3TCA)为配体,选择四种稀土元素Dy3+、Y3+、Er3+ Yb3+作为金属中心,成功的获得了 4例金属有机框架(MOFs)。结构研究表明,三维配合物10-13结构中特征的展现了金属原子和氧原子形成的一维带状物。配合物10和11的不对称单元呈现了一个不同寻常的五核单元,其由类立方烷[Ln4O4]({Lnu}簇)和额外的一个Ln3+中心组成;而配合物12和13的不对称单元则包含两个金属中心,通过与另一个双核单元中心对称形成由边共享的镧三角组成的{Er4}中心。在构建上述框架中,H3TCA配体的羧酸基团呈现出了丰富的桥联方式。该4例金属框架展现了奇特的拓扑结构,并且具有磁学、光学理化性质。配合物10和12展现了慢磁弛豫行为;配合物12和13可观测到近红外固体荧光,因而配合物12可以成为具有潜在应用价值的多功能材料。