CMA固体碱催化丙酮气固相缩合制异佛尔酮的研究

来源 :大连理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:liuyongqiang615
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异佛尔酮(Isophorone)是丙酮的一种三分子衍生产品,用途广泛,常用作树脂、涂料等高分子材料的优质溶剂,此外,它还是一种重要的精细化工原料及中间体,在树脂、聚氨酯、涂料、医药、农药等行业均有重要用途。近年来,随着绿色化学的发展,丙酮气固相缩合制异佛尔酮的绿色工艺路线的发展越来越受到重视。本文采用共沉淀法制备了钙镁铝组分的类水滑石,将其作为催化剂前体,在空气气氛下焙烧分解得到一系列的CMA复合氧化物样品。通过XRD、FT-IR、N2吸附/脱附、CO2-原位红外等手段对催化剂前体及其衍生的复合氧化物样品的结构、比表面积、孔道特征及表面碱性进行了表征,在小型固定床反应器上,对催化剂催化丙酮气固相缩合制异佛尔酮的反应性能进行了评价,考查了CMA催化剂的制备条件如催化剂前体的晶化时间、焙烧温度、金属离子比例和反应的工艺条件如进料空速、反应温度对催化剂反应性能的影响。研究结果显示:不同制备条件下均可以合成出碳酸根柱撑型水滑石,催化剂前体均出现了水滑石的特征衍射峰,具有水滑石的层状结构,其焙烧的复合氧化物样品均出现了水镁石的特征结构;CMA复合氧化物的碱性位主要有70℃-200℃脱附温度的弱碱位和200℃-500℃范围的中强碱性位;催化剂的优化制备条件为:恒温80℃晶化12h,500℃焙烧4h,镁铝钙复合氧化物最佳比例为Mg/Al/Ca=24:20:1;优化的反应条件为:反应温度为250℃,液时空速为1.08h-1。在优化条件下,催化剂的丙酮转化率为57.44%,异佛尔酮选择性和收率分别为65.06%和35.48%,总选择性为72.81%;对催化剂在500℃高温再生后,其再生性能与新鲜催化剂相比,催化剂的活性及产物选择性恢复了80%以上。
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