【摘 要】
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钙钛矿是指结构通式为ABO3型的化合物,位于晶体A位和B位的离子都可被其他半径相近的金属离子全部或者部分取代而保持晶体结构基本不变,但性质发生一定改变。研究表明A位为La的La Fe O3钙钛矿具有较窄的带隙以及较高的稳定性,不仅是一种理想的光催化材料还能作为Fenton反应的催化剂催化过氧化氢降解有机污染物。但是La Fe O3的光催化效果依然有限,需进一步进行改性研究来提高其光催化性能。本文用
【基金项目】
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国家自然科学基金（NO.21966021,21367021）； 广东省科技计划项目（NO.2017B030314175）；
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钙钛矿是指结构通式为ABO3型的化合物,位于晶体A位和B位的离子都可被其他半径相近的金属离子全部或者部分取代而保持晶体结构基本不变,但性质发生一定改变。研究表明A位为La的La Fe O3钙钛矿具有较窄的带隙以及较高的稳定性,不仅是一种理想的光催化材料还能作为Fenton反应的催化剂催化过氧化氢降解有机污染物。但是La Fe O3的光催化效果依然有限,需进一步进行改性研究来提高其光催化性能。本文用溶胶-凝胶法制备了Cu、Mn、Co掺杂进La Fe O3中的B位的钙钛矿型氧化物,用偶氮染料橙Ⅱ作为目标污染物,探究催化剂在H2O2和Na2S2O8体系中的催化性能,实验结果表明La Fe0.5Co0.5O3催化剂在H2O2体系中表现出最佳的催化性能。随后研究了钴离子B位掺杂比例对催化剂结构以及催化性能的影响,结果发现随着Co离子掺杂比例的提高,钙钛矿晶胞体积缩小,导致XRD衍射峰向高角度方向红移,且峰高与峰面积逐渐下降。橙Ⅱ的降解实验表明,随着铁酸镧催化剂中Co掺杂比例的提高,橙Ⅱ的脱色速率呈现一个先升高后降低的趋势,La Fe0.5Co0.5O3催化剂在UV+H2O2体系中对橙Ⅱ的降解速率最快,动力学拟合K值达到0.0762min-1,是掺杂前La Fe O3催化剂的1.75倍,经过180min的反应,体系中TOC去除率为81.60%。循环实验表明La Fe0.5Co0.5O3催化剂经过三次循环使用仍保持稳定的催化性能;循环前后傅里叶红外、XRD以及XPS等物化表征结果证明,该催化剂具备良好的结构稳定性。通过自由基淬灭实验以及分析总铁离子、亚铁离子、羟基自由基和过氧化氢等浓度变化,证明La Fe0.5Co0.5O3光助-芬顿催化过程包括光激发、空穴氧化、超氧自由基氧化、光生电子还原铁离子、亚铁离子释放、均相芬顿反应、铁离子再吸附等过程,体系中橙Ⅱ的降解由芬顿反应和光催化反应协同完成。
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