电子转移再生催化剂原子转移自由基聚合法改性SiO2制备SiO2@SiO2核壳结构

来源 :齐鲁工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:jackind
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核壳结构的纳米粒子因为在药物控释、催化载体和纳米医学方面有很大的应用从而吸引了人们巨大的关注。在本论文中,具有可调控的空腔和壳厚度的SiO2@SiO2核壳结构第一次使用SiO2-聚丙烯酸丁酯(PBA)聚甲基丙烯酸二甲氨基乙酯(PDMAEMA)(SiO2-PBA-b-PDMAEMA)作为模板、正硅酸乙酯(TEOS)作为硅源被成功制备。两亲性共聚物PBA-b-PDMAEMA首次通过电子转移再生催化剂原子转移自由基聚合方法接枝到二氧化硅纳米粒子表面。当硅源在SiO2-PBA-b-PDMAEMA水解时,TEOS首先通过氢键作用在PDMAEMA链间进行水解,通过煅烧去除嵌段共聚物形成具有核壳结构的SiO2@SiO2。由于PBA-b-PDMAEMA共聚物的梯度亲水性,TEOS分子将会沿着PDMAEMA到PBA段进行水解,从而可以调控二氧化硅核和二氧化硅壳之间的空腔大小和二氧化硅壳的厚度。通过一系列表征(1H NMR、TG、FT-IR、TEM/SEM)证明两亲性嵌段共聚物PBA-b-PDMAEMA成功接枝在SiO2纳米粒子表面,接枝PBA聚合物层的厚度大约为13 nm,TEM和孔径分布曲线两种表征表明制备的SiO2@SiO2核壳结构的核壳间距大小不同。当加入不同摩尔量的单体DMAEMA时,二氧化硅壳和二氧化硅核之间的空腔约为10-15 nm,二氧化硅壳的厚度大约为4-11 nm。当DMAEMA的摩尔量为10.08 mmol时,核壳间距为11 nm,当DAMEAMA的摩尔量为15.42mmol时,核壳间距为12 nm,当DAMEAMA的摩尔量为20.48 mmol时,核壳间距为14 nm。具有可调控的空腔及壳厚度的核壳结构的SiO2@SiO2可用于盐酸阿霉素的负载和释放。SiO2@SiO2-1的载药量为19.37%,SiO2@SiO2-2的载药量为19.51%,SiO2@SiO2-3的载药量为21.03%。SiO2@SiO2-1的包封率为71.04%,SiO2@SiO2-2的包封率为71.52%,SiO2@SiO2-3的包封率为77.21%。DOX在pH 7.4时,SiO2@SiO2-1-D、SiO2@SiO2-2-D和SiO2@SiO2-3-D 60 h后的释放率分别为42.0、42.7和44.0 wt.%,通过比较我们可以得出,这三个SiO2@SiO2-n样品具有良好的药物负载率和释放率。制备的SiO2-PBA-PDMAEMA和SiO2@SiO2核壳结构的方法和机理可以推广到其它核壳间距大小可调的核壳结构,并且也提供了一种新的改性的方法,拓展了核壳结构在其他各方面的应用。
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