目前,由于各方面的原因传统能源面临着使用危机。“氢能经济”被各国政府提到了战略高度,氢气的储运是氢能发展的关键。储氢材料的理论研究有潜在的应用前景。本文从理论化学方面对基于金属有机碳化物的储氢材料进行了研究,得到了创新性的研究结果,具体如下:1.根据实验中已经发现的金属有机小分子,合理的预测了与钛同周期的其他几种过渡金属次甲基化合物(TMCH,TM= Sc,Ti,V,Cr)的存在,并对其储氢性能进行了研究。依据钪次甲基化合物(ScCH)的结构特点和电子性质的关系,合理的设计了其二聚物和多聚物的结构,并对二聚物及六聚物的储氢性能进行了研究,对应的储氢质量百分比分别为9.2wt%和7.9wt%。2.研究了Sc取代掺杂的C20H10的储氢性能。对平面结构C19ScH10-rim的储氢性能进行了重点研究。研究结果显示,C19ScH10-rim最多可以吸附八个氢气分子,相应储氢质量百分比为5.4wt%。Sc的取代掺杂增强了氢气分子与C20H10(碳碗)的相互作用,拓宽了以过渡金属为吸附点的储氢能力,为研究金属掺杂储氢材料的氢气吸附机理提供了思路。3.在已有的SCED-LCAO哈密顿基础上,引入了新参数,使得SCED-LCAO方法适用于H,Li元素。本论文研究结果表明,选用适当的理论方法,以碳骨架的纳米材料为基础,将其大的表面积、化学稳定性与过渡金属原子的缺电子性相结合,可以设计出高效的储氢材料,为合成有储氢性能的金属有机骨架(MOF)提供了线索。