【摘 要】
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磺胺类抗生素在水环境中的普遍残留对人体健康和生态环境造成了潜在威胁,因此开展其去除方法研究具有重要意义。本文以磺胺类抗生素——磺胺甲恶唑(SMX)为研究对象,基于碘自
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磺胺类抗生素在水环境中的普遍残留对人体健康和生态环境造成了潜在威胁,因此开展其去除方法研究具有重要意义。本文以磺胺类抗生素——磺胺甲恶唑(SMX)为研究对象,基于碘自由基和羟基自由基氧化,考察了超声激发磷钨酸(H3PW12O40,PW12)催化H2O2/KI对磺胺甲恶唑的氧化效果和机理,论文的主要内容包括:(1)超声能够显著增强H2O2/KI对磺胺甲恶唑的去除效果(60min,降解率由26.88%升高到94.6%),降解过程符合拟一级反应动力学。超声功率、初始pH值、H2O2和KI浓度对降解效果具有一定影响。功率在65-195 W范围,磺胺甲恶唑的降解率随功率升高而增加;pH在3.2-6.1范围,去除率逐渐降低;H2O2和KI均存在最佳添加浓度,分别为120.0 mmol/L和2.4 mmol/L。自由基抑制实验表明:碘自由基(Ⅰ2·-和Ⅰ·)是超声/H2O2/KI体系降解磺胺甲恶唑的主要活性物质。(2)与超声/H2O2/KI相比,超声/PW12/KI亦有效提高了磺胺甲恶唑的降解率。超声激发PW12生成激发态PW12*,PW12*可直接氧化磺胺甲恶唑,或进一步与水反应生成HO·,HO·氧化KI生成Ⅰ·和Ⅰ2-·。UV光谱表明,A460nm(Ⅰ2)和A350nm(Ⅰ3-)增加。超声/PW12/KI降解磺胺甲恶唑的主要活性物质为Ⅰ2·-、Ⅰ·和HO·。(3)将超声、PW12和H2O2/KI结合,磺胺甲恶唑的降解率继续增加,降解过程中SO42-浓度增加,HPLC/MS主要检出3种产物,降解途径为苯环上的NH2氧化为NO2:HO·的加成反应。
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