绿色合成石墨烯的制备、表征及其吸附性能研究

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石墨烯作为当前最热门且最具有应用潜能的纳米新材料,在许多领域得到了人们的广泛关注。目前制备石墨烯的方法众多,但不同方法制备出的石墨烯结构与性能差异也较大。本研究从绿色环保角度出发,利用福建省内生长迅速的四季常绿桉树叶作为还原剂和稳定剂,还原以改良Hummers法制备的富含含氧官能团的氧化石墨烯,成功制备出绿色合成石墨烯(EL-RGO),并对其反应温度、时间和EL浓度等实验条件进行了优化。通过表征发现,制备出的EL-RGO薄片(片层厚度约为1.129 nm)不仅具有形貌平整、良好分散性和环境友好等优点,而且还具有良好的热稳定性和导电性。不仅克服了制备过程中出现易团聚,毒性大和成本高等缺点,还提高了其生物相容性,促使其在微生物燃料电池、生物医药和电化学生物传感器等领域具有一定的应用潜能。除此之外,EL-RGO片层中存在大量未成键的π电子极易与金属离子和芳香族有机物之间形成电子键,促使其在环境修复领域也具有较大的应用潜能。此外,还对改良Hummers法制备的GO进行了表征分析,发现其表面含氧官能团丰富且高度褶皱,具有高效吸附剂的性能。通过吸附实验发现GO对MB和Cu(Ⅱ)的单一吸附量分别为424.16 mg/g、29.13 mg/g;MB与Cu(Ⅱ)在GO表面存在竞争吸附关系,且MB对Cu(Ⅱ)吸附的抑制作用明显高于Cu(Ⅱ)对MB吸附的影响。其对MB的吸附机理是以其表面的π电子键与MB分子之间形成π-π堆积效应的单相化学吸附为主,而其表面的含氧官能团则通过静电作用对MB进行多相吸附。由于EL-RGO中π电子共轭体系得到了更好的恢复,能够与MB分子之间形成更强的π-π堆积效应。为了探究其是否会表现出更大的吸附性能,先将EL-RGO与商业石墨烯、活性炭和石墨粉对50mg/LMB的吸附性能进行了对比,发现其最大吸附量分别为 49.92 mg/g、25.05 mg/g、10.62 mg/g、7.39 mg/g。后将其与 GO 进行对比发现,共轭体系恢复的EL-RGO对MB的吸附性能不及富含含氧官能团的GO,但其吸附机理与GO基本一样,都是以化学吸附为主及物理吸附、单相吸附和多相吸附共存的表面控制反应。
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