等离子纳米粒子在可视化成像检测及纳米马达中的应用

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局域表面等离子体激元共振(Localized Surface Plasmon Resonance,LSPR)是当波长为λ的入射光与尺寸远小于λ的纳米颗粒导带的表面电子相互作用而产生的相干局域等离子共振荡现象。LSPR共振频率对纳米颗粒的组成、尺寸、形貌、介电环境以及颗粒-颗粒之间的间距都具有很强的依赖性。金、银纳米颗粒都是很常见的贵金属材料,其d-d跃迁的能垒使其在可见光谱区表现出很强的LSPR特性。然而纳米金颗粒由于其催化活性、更好的生物相容性以及金与巯基的相互作用而在生物、化学分析应用中更受青睐。本论文主要利用纳米金颗粒的LSPR性质及催化活性这两方面的特点,阐述了其在生物检测成像及纳米催化马达中的应用。主要研究内容如下:第一,利用纳米金颗粒的散射光亮度高、光学稳定性好、无闪烁和无漂白的优异光学特性,发展了一种对油性潜指纹进行高分辨成像的方法,同时利用RDX和Cu2+对NADH的竞争性反应设计了一种纳米等子检测手段实现了对潜指纹中的爆炸物RDX的定量检测。指纹成像与爆炸物检测的结合实现了爆炸物的个体化检测,解决了爆炸物检测时的归属确认问题。第二,从纳米金颗粒的LSPR光谱受颗粒形貌、尺寸、电荷及介电环境控制这个角度出发,构建了一种超灵敏的纳米等离子探针,可以同时实现多巴胺的高灵敏、选择性检测及PC12活细胞分泌多巴胺的原位成像。检测限低至0.25 pM,而且可以在1 min完成检测。我们还进一步阐明了ATP刺激多巴胺分泌的机理,表明多巴胺的释放伴随着钙离子内流,而且这种内流是通过ATP激活的钙通道而不是电压门控制的通道(VGC)。第三,把纳米金的LSPR性质与催化活性结合,设计了一种化学反应驱动的―两面神‖(Janus)纳米等离子马达,并利用共振光散射相关光谱(RLSCS)对纳米马达在催化反应中的扩散行为进行了测量分析。我们发现催化反应所产生的不对称的温度分布才是―两面神‖纳米马达发生自热泳的根源,并给出了描述自热泳中的扩散系数与催化反应速率之间线性关系的随机模型。这项发现意味着能量转化中的一种可能效应—从化学熵先转化成热能再转化为动能—这就为基于催化反应的纳米马达领域开辟了一条新的路径。以上研究工作阐述了纳米金颗粒的LSPR性质及催化活性在生物检测成像及纳米催化马达中的应用。论文最后对本课题进行了总结,并对相关研究内容进行了展望。
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