核壳结构铁纳米线去除溴酸盐及阿特拉津的研究

来源 :华中师范大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:zmeng1984
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经济的飞速发展改善了人们的生活,但也破坏了我们的生存环境。寻求高效绿色的环境治理手段已成为环保工作者关注的焦点。铁是一类活泼的过渡金属元素,在地壳中含量丰富。在众多的环境治理途径中,铁作为一类环境友好的材料引起了环保工作者的广泛关注。零价铁具有较强的还原性,能直接还原去除环境中的污染物,使污染物危害或毒性减弱;同时,零价铁还能活化空气中的氧气,通过产生活性氧物种氧化降解甚至完全矿化去除有机污染物。本论文合成了核壳结构铁纳米线材料,研究了这种特殊结构纳米零价铁去除水中典型污染物溴酸盐和阿特拉津的效率和机理。论文的主要研究内容如下:1.溴酸盐是高级氧化技术特别是臭氧氧化技术消毒饮用水过程产生的消毒副产物,它被国际癌症组织定义为一种2B级的潜在致癌物质。本论文讨论了在中性pH条件下核壳结构Fe@Fe2O3纳米线对溴酸盐的去除,并探究了反应过程中间产物以及体系中亚铁的作用;另外还探究了溶解氧对于溴酸盐去除的影响。结果显示具有核壳结构Fe@Fe2O3纳米线能在90 min内将溴酸盐(BrO3-,1 mg/L)100%还原为溴离子(Br-),商品化Fe0对溴酸盐的去除率为0%。中间产物测定显示HBrO/BrO是一种重要的中间产物。通过邻二氮菲捕获亚铁实验发现,亚铁对于溴酸盐的去除贡献了34%。通过对比空气、氩气气氛下溴酸盐的去除效率,发现氩气条件下溴酸盐的去除速率是空气条件下的2.56倍。活性氧物种的捕获实验结果表明:·02-、H2O2被捕获后溴酸盐的去除分别被抑制了82.4%、31.5%,而-OH被捕获后,去除速率提高了1.19倍。结合XRD、SEM、XPS表征铁纳米线去除溴酸盐前后的结构、形貌和组成成分分析,提出了核壳结构铁纳米线去除溴酸盐的机理,并且去除过程的效率是高度依赖于表面亚铁以及氧气。2.阿特拉津是世界范围使用的一种三嗪类除草剂,对动物以及人体的内分泌产生极大的干扰。本文向零价铁活化分子氧体系引入镍离子改变阿特拉津常规的去除途径,结果显示Fe@Fe2O3/Ni(Ⅱ)/air降解阿特拉津的速率是Fe@Fe2O3/air体系的11.97倍。通过Fe@Fe2O3/Ni(Ⅱ)/air体系中间产物的分析可知阿特拉津降解首先是脱氯上氢,其次是脱烷基、侧链氧化。阿特拉津脱烷基后的产物CAAT、AAT降解特性研究结果以及AAT降解产物的氢谱和中间产物拉曼光谱分析,证实阿特拉津在Fe@Fe2O3/Ni(Ⅱ)/air体系中三嗪环开环降解。
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