【摘 要】
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低渗透通量和膜污染是制约纳滤膜发展的瓶颈,开发高通量、抗污染纳滤膜材料是目前纳滤领域的共性关键问题。本论文针对纳滤膜材料渗透性与选择性相互制约及分离过程中的膜污染等关键问题,采用简便、温和的方法制备了一系列复合纳滤膜,通过纳滤膜的界面与表面结构调控,实现高通量、抗污染纳滤膜的制备及膜性能强化。主要研究内容如下:一,采用界面聚合将共价有机框架(COFs)引入到聚酰胺(PA)分离层制备杂化纳滤膜。CO
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低渗透通量和膜污染是制约纳滤膜发展的瓶颈,开发高通量、抗污染纳滤膜材料是目前纳滤领域的共性关键问题。本论文针对纳滤膜材料渗透性与选择性相互制约及分离过程中的膜污染等关键问题,采用简便、温和的方法制备了一系列复合纳滤膜,通过纳滤膜的界面与表面结构调控,实现高通量、抗污染纳滤膜的制备及膜性能强化。主要研究内容如下:一,采用界面聚合将共价有机框架(COFs)引入到聚酰胺(PA)分离层制备杂化纳滤膜。COFs的多孔结构可在膜内构筑更多的水传递通道,提高水通量。合成的COFs富含氨基,可与界面聚合中的油相单体反应,增强填充颗粒与膜主体材料的界面相容性,提高膜结构的稳定性。与纯PA膜相比,在无机盐截留率变化不大的情况下,杂化膜水通量提升了近一倍,该杂化纳滤膜有效克服了膜通量与选择性之间的trade-off制约。二,受细胞膜超亲水抗污染表面启发,将首次合成的“笼状”多孔有机聚合物(POFs)表面两性离子化,并将其引入到纳滤膜中。POFs的引入可在膜内构建更多、更短的水传递通道。POFs表面的两性离子基团可改变杂化膜表面结构,通过结合膜表面附近的水分子,形成水化层,提高杂化膜的抗污染能力。三,采用界面聚合将氧化石墨烯(GO)和COFs同时引入纳滤膜中。GO可对COFs颗粒的界面进行有效调控,减少COFs颗粒的团聚,制备结构均一稳定的纳滤膜。GO表面的缺陷结构及COFs自身的多孔结构可缩短水分子在膜内的传输通道,GO的强亲水性可优化膜表面结构,赋予纳滤膜表面良好的亲水性,实现抗污染性能的提升。四,采用仿生粘合法在GO分离层与PES支撑层间修饰一层聚多巴胺功能层,制备结构稳定的高通量纳滤膜。聚多巴胺层增强了GO无机分离层与PES有机支撑层的界面作用力,有效防止分离层-支撑层的分离。聚多巴胺功能层可避免GO纳米片直接堆积在PES基膜表面的孔道上,提高水通量。通过对分离层与支撑层的界面作用力的调控,实现纳滤膜水通量与结构稳定性的提高。五,采用外压辅助的方法将修饰了聚多巴胺的GO沉积在PES基膜上,利用聚多巴胺被氧化形成的醌基与氨基发生迈克加成反应,在膜表面接枝两性离子制备高通量、抗污染纳滤膜。聚多巴胺改善了无机分离层与有机支撑层的界面相容性,提高了GO片层间相互作用力。同时聚多巴胺可调控GO的片间距,实现膜界面结构调控。膜表面修饰的两性离子可有效调控膜表面结构,改善膜表面亲水性,提高纳滤膜抗污染性能。
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