钴基钙钛矿氧化物La1-xNaxCoO3的制备及物性研究

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ABO3型钙钛矿型钴基氧化物表现出丰富的物理现象,成为凝聚态物理关注的热点。以钙钛矿结构为代表的金属及其氧化物,由于其特有的物理性质在磁存储、磁记录、吸波、磁传感器等方面有着广泛的应用前景。特别是电荷、轨道、自旋、晶格自由度等之间强关联相互作用使材料表现出诸如巨磁阻效应(CMR)和相分离现象。除此之外,由于其特殊的电子结构,钴基钙钛矿氧化物中钴离子容易发生自旋态的转变,这一特征使得钴基钙钛矿氧化物的物理性质更加复杂,自旋等具体物理规律的理解对凝聚态物理的完善有非凡的意义。主要研究内容和结果如下:  (1)对钴基钙钛矿氧化物的研究历史和现状简单回顾。介绍了钴基钙钛矿氧化物的晶体结构、电子结构和磁学特性等。钴离子的自旋转变产生的理论机理,自旋玻璃、团簇玻璃、超交换作用、双交换作用以及相分离。  (2)用溶胶凝胶反应法制备La1-xNaxCoO3(0≤x≤0.3)系列样品。通过对La1-xNaxCoO3系列样品的XRD测试和分析,结果表明样品呈单相菱形对称结构。用扫描电镜(SEM)对La1-xNaxCoO3系列样品表征发现其颗粒尺寸随着掺杂量的增加而增加。实验分析结果显示,晶粒尺寸的大小和掺杂含量密切相关,这是由于纳离子半径比镧离子小导致。  (3)本文对La1-xNaxCoO3(0≤x≤0.3)系列样品进行了直流磁化强度、磁滞回线的测试并对实验数据进行了分析,计算了样品的磁矩,讨论钴离子的自旋状态的变化情况。研究发现,由于Na的掺杂,使样品中相应的Co3+转变为Co4+,Co3+和Co4+的双交换作用会形成铁磁性团簇。随着掺杂的增加,当x=0.3时,随着Co4+的数目增加,双交换与超交换相互竞争,此时超交换作用占主导地位,超交换作用促进了体系间的反铁磁相互作用,因此体系居里温度下降。磁化曲线在低温区表现出复杂的磁性质,且在一定温度区间内体系发生自旋态的转变。实验结果表明高温部分符合符合居里-外斯定律。磁滞回线的测试表明磁化强度在高场下仍未达到饱和,证明体系能存在复杂的相结构,可能存在自旋玻璃或者反铁磁作用,磁滞回线不可能达到饱和。  (4)第四章研究了掺杂对样品吸波性能的影响。仅当掺杂钠元素含量 x=0.1时才能显示出优异的吸波性能,掺杂钠元素不足及过量均会使材料微波吸收性能下降。
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