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硅因其具有最高的理论比容量(4200mAh/g),被广泛认为是非常具有竞争力的下一代锂离子电池负极材料。然而硅负极在脱/嵌锂过程中产生了巨大的体积变化,导致电极粉化失效,而电极失效是其容量和寿命衰减的主要因素。通过将惰性金属材料与硅薄膜复合可改善电极改善循环倍率性能。本文首先通过有限元软件明确硅薄膜负极在充放电过程中的失效机制,并在此基础上分析了不同惰性金属层(Mn、Zr)及金属(Zr)层厚度对嵌/脱锂后硅薄膜电极失效的影响,从而预测其充放电性能,并制备相应的硅薄膜进行性能测试以验证仿真的正确性。主要研究内容和结论如下:1.通过有限元分析软件Abaqus分析了纯硅薄膜电极在脱/嵌锂过程中的失效机制,以及引入惰性金属层对硅薄膜的影响。结果表明:在脱/嵌锂过程中,最大等效应力均发生在薄膜和铜集流体界面上靠近边缘面的区域,预示着硅薄膜电极因脱/嵌锂造成的电极破裂失效最早发生于该处。引入惰性金属材料(Mn、Zr)后,嵌/脱锂后,硅层中的位移场和应力场分布与纯硅薄膜基本一致,最大等效应力仍位于硅层下表面,但有偏向中心轴的趋势,基本在r/R为0.9附近附近;此外,硅层中应力值有所缓解,由此可推测薄膜破裂失效的情况可有所改善,最终循环性能也有所改善。相比于Si-Mn薄膜,Si-Zr薄膜缓解效果更好。2.通过磁控溅射法制备了仿真中的硅薄膜,并对其进行了性能测试。结果表明,引入惰性金属,硅薄膜导电性有所改善,循环倍率性能也明显提高,且Si-Zr薄膜的性能优于Si-Mn薄膜,验证了仿真结果。3.通过Abaqus分析了Zr层厚度对硅薄膜电极脱/嵌锂完全后应力场的影响,并通过实验方法验证。仿真结果表明,惰性金属层厚度的增加对硅薄膜在脱/嵌锂完全后应力分布的影响不大,但应力值随着厚度增加而有所减小,暗示着随锆层厚度增加,硅薄膜的破裂失效有所缓解,预示着电极的循环倍率性能有所改善。对不同的Si-Zr薄膜电极进行电化学性能测试,得到随着厚度的增加,电极的循环稳定性改善。