上转换荧光光谱电化学体系及其在分析检测方面的应用

来源 :中国科学院大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:kim_xt
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稀土掺杂上转换纳米材料相对比传统的荧光材料具有许多独特的优势,如高的渗透性,尖锐的发射峰,容易通过掺杂比例改变颜色,大的反斯托克斯位移,较高的抗光漂白和光闪烁能力等。上转换纳米材料的独特优势,使得其在荧光检测、活体成像、药物释放、疾病诊治和生物化学等方面都得到了广泛的应用。但将上转换纳米材料与电化学体系连用的例子较为少见。荧光光谱电化学技术结合了荧光光谱准确可靠和电化学易控制的优势。构建基于荧光光谱电化学连用的荧光开关体系,有利于研究逻辑门、智能窗口等体系。但目前的荧光开关体系大多只有“开”和“关”两个状态,难以满足实际应用的需求。本论文以稀土掺杂的上转换荧光材料和电致变色普鲁士蓝为对象,构建了上转换荧光开关电化学体系,并探究其在分析检测方面的一些应用。主要研究内容如下:  1、通过水热法合成特定发射光谱的能在水中较好分散的上转换纳米棒状材料,并将其与电致变色材料普鲁士蓝一起构建荧光开关体系。由于上转换材料的荧光光谱与电致变色材料普鲁士蓝的吸收光谱能够很好的匹配,基于内滤效应和荧光共振能量转移效应,我们构建了上转换荧光开关电化学体系,其荧光对比度较高,且在45个循环内,没有明显的对比度的变化。同时我们利用亚硫酸根离子在水溶液中的还原性,合成普鲁士蓝纳米粒子并将其与上转换纳米棒同时置于水溶液中,构成检测方法,实现了对水溶液中亚硫酸根离子的有效检测,其检测线性较好,且抗干扰能力强。  2、通过改变稀土元素的掺杂比例,我们合成了具有不同发射颜色的上转换纳米棒状材料。将具有特定发射光谱的上转换纳米材料与普鲁士蓝通过层层组装的方式构建杂化膜体系,通过不同电位下普鲁士蓝的氧化程度不同,基于普鲁士蓝的吸收光谱对不同颜色峰的猝灭程度不同,可以实现杂化膜在不同电位下有三种不同的颜色。由此构建具有三种颜色的开关体系,该体系为更好的应用于实际提供了示范。
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