【摘 要】
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氢能具有热值高、无污染等优点,是一种非常有前景的清洁能源。电解水制氢具有制氢纯度高、产物无污染、原料广泛易得、制备工艺简单等优点,在低碳制氢方面有着极大的优势。电解水包括析氢（Hydrogen Evolution Reaction,HER）和析氧（Oxygen Evolution Reaction,OER）两个反应过程,每个过程均需要额外的能量,使得其分解电压远高于理论值,造成巨大的能量消耗。开发
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氢能具有热值高、无污染等优点,是一种非常有前景的清洁能源。电解水制氢具有制氢纯度高、产物无污染、原料广泛易得、制备工艺简单等优点,在低碳制氢方面有着极大的优势。电解水包括析氢（Hydrogen Evolution Reaction,HER）和析氧（Oxygen Evolution Reaction,OER）两个反应过程,每个过程均需要额外的能量,使得其分解电压远高于理论值,造成巨大的能量消耗。开发高效催化剂以加快反应动力学是降低电解水能耗的必由之路。本文采用合金-脱合金化法设计、制备了一系列一体化纳米多孔Ni基多元合金催化剂,通过调控合金成分和结构优化其性能,并揭示其催化机理。具体内容如下:（1）系统研究了Co、Mo掺杂对NiFeMn合金结构和性能的影响。Mo掺杂使合金发生调幅分解,形成贫钼区和富钼区相交织的类异质结结构。脱合金后,富钼区结构稳定不变,而贫钼区则形成纳米孔;而Co掺杂会形成单相合金,脱合金后形成均匀的纳米多孔结构。结果表明,具有两相区的纳米多孔NiFeMoMn合金电极的催化活性明显高于单相纳米多孔NiCoFeMn合金电极,且由于富溶质区的存在增强了材料的结构稳定性,避免在大电流密度下长期工作后孔结构坍塌。（2）利用调幅分解造成的两相稳定结构,进一步设计了纳米多孔NiCoFeMoMn高熵合金电极用于电解水。纳米多孔高熵合金电极呈现多级孔通道结构,暴露出更多的活性位点参与反应,并有利于电解液的进入和气体的快速释放。1000 m A cm-2电流密度下,HER反应的过电势仅为150 m V;在全电解水中,只需1.47 V的槽电压,就能达到10 m A cm-2的稳定电流密度,并且连续稳定工作超过375 h。（3）为进一步提高催化活性,本文系统研究了贵金属Ir微量掺杂对纳米多孔高熵合金结构及OER性能的影响。Ir元素的掺杂量会改变合金中的析出相数量,同时改变电极的晶面间距。纳米多孔Ir0.5NiCoFeMoMn高熵合金电极拥有最佳的OER性能。在10 m A cm-2的电流密度下,过电势仅为218m V,并且在100 m A cm-2的电流密度下可以稳定循环300 h。（4）采用第一性原理计算揭示纳米多孔Ni基合金的催化本质。结果表明,Mn、Fe、Mo掺杂会使Ni基多元合金表面原子的d带中心降低,从而使H与活性位点结合强度减弱。同时元素掺杂调节了电子结构,优化了对氢中间体的吸附,提供了最佳的氢吸附位点。而合金中元素偏析区和未偏析区之间的协同效应,进一步增强了催化剂的活性。
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