【摘 要】
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瓜环(cucurbit[n]urils n=6~8)及其系列同系物是一类新型笼状化合物,因其具有良好的刚性和疏水空腔,使瓜环成为能装载各种大小和性质各异分子的容器,或使客体分子覆于瓜环端口
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瓜环(cucurbit[n]urils n=6~8)及其系列同系物是一类新型笼状化合物,因其具有良好的刚性和疏水空腔,使瓜环成为能装载各种大小和性质各异分子的容器,或使客体分子覆于瓜环端口自组装形成分子胶囊或分子胶囊壳,受到主客体化学、环境化学、材料化学等相关学科研究者的关注,已发展为一个重要的研究领域。以不同瓜环为主体的主客体化学、超分子化学的研究报道逐年增多。基于以上研究背景,本文应用多种现代分析方法研究了瓜环与联苯胺(g1)、4,4′—二氨基二苯甲烷(g2)以及4,4′—二氨基二苯醚(g3)三种不同的可造成环境污染的致癌芳香胺的相互作用。利用~1H NMR技术,紫外吸收光谱法和荧光光谱法及单晶X-射线衍射法四种现代分析方法,测试了瓜环(cucurbit[n]urils,n=7、8)、对称四甲基六元瓜环(TMeQ[6])及间位六甲基六元瓜环(m—HMeQ[6])与这三种有机环境污染物相互作用的情况,并计算出平衡常数。研究结果表明:对称四甲基六元瓜环(TMeQ[6])、间位六甲基六元瓜环(m—HMeQ[6])、Q[7]、Q[8]能分别与g1的相互作用形成物质的量比为1:1、1:1、1:1及1:2的主客体配合物;m—HMeQ[6]、Q[7]、Q[8]与g2、g3分别作用形成物质的量比为2:1、2:1及1:1的主客体配合物。此外,本文还测试了体系酸碱度和共存离子对瓜环与g1、g2及g3的盐酸盐相互作用的影响。实验结果表明:在弱酸性或中性条件,瓜环与以上三种客体作用明显,而在强碱性条件时,用紫外吸收光谱法和荧光光谱法未能观察到主客体的相互作用。而共存离子的存在在低于一定的浓度时,并不影响主客体的相互作用;但离子浓度达到一定值时,会对主客体的作用产生较大影响。基于上述研究结果,测试了瓜环与三种芳香胺类环境污染物主客体体系的分析检测性能----线性范围、检出限及回收率等,实验结果表明,本研究体系可以作为上述芳香胺环境污染物g1和g3测定方法的补充。
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