多铁性材料Ga2-xFexO3陶瓷的制备、结构相变与磁性研究

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多铁性材料,由于其同时具有铁磁有序、铁电有序或铁弹有序而且它们之间在一定温度范围内存在耦合的特性,使得这种材料在信息存储、自旋电子设备以及传感器等方面都颇具发展潜力。在所有的多铁性材料中,具有亚铁磁性的ε-GaFeO3由于具有较高的居里温度(Tc=200K)而引起各国科学家的广泛关注。通过固相烧结方法成功制备得到了一系列不同Fe含量的ε-Ga2-xFexO3(0.8≤x≤1.3)样品。讨论了ε-Ga2-xFexO3化合物的化学组成与不同阳离子位置上Fe含量的分布和高场磁化强度M以及居里温度Tc之间的关系。采用X射线Rietveld精修方法确定了不同Fe含量时样品中四个不同阳离子Fe1,Fe2,Ga1和Ga2位置上的Fe离子分布情况。随着Fe含量的增加,晶格常数a,b和c值单调增加。居里温度Tc和高场磁化强度M与单晶样品结果非常一致。根据实验确定出的不同阳离子位置上Fe离子的分布与Fe含量x的依赖关系,Tc和M可以按照一个简单的统计模型被计算出来。计算得到的Tc和M值与实验值具有很好的一致性。由于Fe离子分布的无序性,存在一部分对亚铁磁性没有贡献的无效Fe离子,这些Fe离子表现出了不同的磁学行为。在亚铁磁背景下,它们引起了明显的峰强的频率依赖性,也就是所观察到的磁阻挫效应。据报道,ε-Ga2-xFexO3化合物的磁学性质以及Fe离子在四个阳离子位置上的分布非常依赖于样品的制备方法和热处理过程。使用熔盐法制备得到的样品则表现出了独特的性质。其中慢冷ε-Ga1.1Fe0.9O3样品的交流磁化率的测量表明这种材料具有类自旋玻璃行为,而通过磁滞廻线的测量我们观察到了明显的交换偏置和磁锻炼效应。以ε-Ga1.2Fe0.8O3为前驱物,通过高温高压技术在压力为2-5GPa、400-1300°C温度条件下,获得了一种菱方相α-Ga1.2Fe0.8O3,其空间群为R(3|-)c ,晶格常数为a=5.0137(A|。) , c=13.5594(A|。)。拉曼结果的解析表明α-Ga1.2Fe0.8O3具有与α-Fe2O3和α-Ga2O3相同的拉曼激活模式。而在波数660cm-1处出现的峰则被归结为是由样品中的晶格扭曲造成的。对α-Ga1.2Fe0.8O3进行的晶格热膨胀性能测试表明,在室温-800oC温度范围内,α-Ga1.2Fe0.8O3呈现各向异性的晶格热膨胀特性,得到的晶格膨胀系数分别为:αa=9.96×10-6K-1c=1.2×10-5K-1。α-Ga1.2Fe0.8O3样品的FC和ZFC磁化强度曲线的分叉行为以及低温时磁滞廻线在高场下的不饱和行为都表明在α-Ga1.2Fe0.8O3中存在阻挫性质,而交流磁化率的测量则确定了这种物质存在自旋玻璃的特征。在弛豫效应中,可以明显的观察到α-Ga1.2Fe0.8O3样品的ZFC磁化强度对等待时间的依赖性。而升降温过程中FC磁化强度在停留温度处的台阶式行为表明了FC过程中存在记忆效应。对于ZFC磁化强度的记忆效应,我们发现等待与参考ZFC磁化强度曲线之差在等待温度附近给出了一个明显的低谷,但是两条曲线之间发生偏移的温度区间不仅仅局限于停留温度附近。在这种材料中,引起磁性玻璃现象的原因可能是由化学键各向异性引起的阻挫效应和Ga/Fe离子的随机分布引起的随机效应共同引起的。
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