Zr基MOFs材料与氧化石墨烯复合材料的合成及其对氟离子的吸附研究

来源 :云南大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:coolfish_dj
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
氟是人体必需的微量元素之一,但长期饮用高氟水会导致“氟中毒”,因此饮用水中高含量氟的去除技术研究一直是水处理领域所关注和研究的热点。金属有机框架(metal-organic frameworks, MOFs)材料具有巨大的比表面积、大小可调的孔径、饱和或不饱和的金属位点及可调控的表面性质等特点,使得MOFs材料成为一种发展潜力很大的吸附材料。氧化石墨烯是比表面积巨大的优良吸附材料,其具有大量亲水性官能团(如-OH、-COOH、 C-O-C等),将其与MOFs材料复合时可为MOFs材料的生长提供诸多的结合位点,并引导MOFs的生长,同时亲水性官能团有助于提高材料在水中的分散性,因此制备MOFs/GO复合材料有望得到性能优越的氟离子吸附剂。本论文以Zr(NO3)4·6H2O为金属源,对苯二甲酸(H2BDC)为有机配体,采用改进的溶剂热法,合成了具有介孔结构的UiO-66(Zr)材料。并将其与氧化石墨烯(GO)复合,制备了UiO-66(Zr)/GO复合材料ZrUG3,通过静态吸附实验研究了两种吸附材料对水溶液中氟离子的吸附行为。采用X射线粉末衍射仪、扫描电镜、透射电镜、热重分析、比表面积测试、红外光谱、X-光电子能谱等对两种吸附材料的物理化学性质进行了表征。分析了吸附剂的用量、溶液pH值、吸附时间、温度、氟离子的初始浓度和共存阴离子对吸附过程的影响。用准二级动力学方程、Langmuir等温吸附模型、Freundlich等温吸附模型及热力学方程对实验结果进行模拟分析,探讨了材料的吸附机理。本研究通过优化合成条件,得到了比文献比表面积更大的UiO-66(Zr)材料,BET比表面积为1018.63m2·g-1,具有介孔结构。借助其高比表面积,以及中心金属Zr与氟离子之间的硬酸硬碱强相互作用,获得了具有优良性能的氟离子吸附剂。为了提高UiO-66(Zr)材料的颗粒分散性及在水中的分散性,将GO与其复合,当GO的加入量为4%时,复合材料ZrUG3的BET比表面积高达1234.34m2·g-1,并保持其介孔结构,其吸附性能大大提高。UiO-66(Zr)与ZrUG3材料的形貌分别为直径在200-300nm和100-200nm之间的球状颗粒,但组成ZrUG3球状纳米颗粒的原始纳米晶粒尺寸介于30-80nm之间,比UiO-66(Zr)中的原始纳米晶粒(100-200nm)小。溶液的pH对UiO-66(Zr)口ZrUG3吸附氟的效率影响很大,pH 2.0~7.0范围内吸附量都能保持较高的水平,且在pH3.0~4.0吸附量达到最大值。UiO-66(Zr)和ZrUG3材料对氟的吸附分别在150min和120mmin达到吸附平衡,这两类材料对氟离子的吸附过程均可用准二级动力学模型很好地进行拟合,相关系数R2≈1,同时伴随有颗粒内扩散的过程。UiO-66(Zr)和ZrUG3对氟的吸附均符合Langmuir和Freundlich模型,但Langmuir模型拟合的效果更佳,对氟离子的最大理论吸附容量分别为52.80mg·g-1和65.19mg·g-1。热力学研究结果表明,在实验温度15~55℃范围内,UiO-66(Zr)和ZrUG3材料吸附氟的过程均是放热的,自发的,体系混乱度降低的过程。水体中的Cl-、SO42-、NO3-离子对UiO-66(Zr)和ZrUG3材料对氟的去除率均无影响,而UiO-66(Zr)和ZrUG3对氟离子的去除率与CO32-和PO43-的浓度呈负相关,说明碳酸盐和磷酸盐与氟离子存在竞争性吸附关系。UiO-66(Zr)和ZrUG3除氟过程为表面吸附,这两种吸附剂对氟离子的吸附机制主要为静电相互作用。
其他文献
以水生植物为主体的水污染控制技术利用植物与环境之间的相互作用,通过分解、吸收或吸附作用,使水污染得到有效控制,在净化污水的同时,也为野生生物提供了适宜的生存环境。
本文围绕"著录"的概念,对传统档案著录工作和现代档案著录工作进行比较,提出新时期我国档案著录工作标准化的发展方向。
近年来,我国交通事业迅猛发展,各地建设了大量的混凝土桥梁。随着人们审美标准的提高,桥梁在满足质量和使用的前提下,混凝土的外观也越来越被工程建设者们所关注。混凝土的外
随着我国经济的飞速发展,我国现代企业的运营也得到了一定的改革和创新。在其发展的过程中,物资采购占有极为重要的地位。其中,物资采购是企业为了满足自身的发展需要,通过对
[目的 ]了解 2 0 0 3年福建省部分性病门诊就诊者艾滋病和性病的流行情况 ,分析其主要危险因素 ,为疫情估计及艾滋病流行形势的分析提供依据。[方法 ]以横断面调查的方法对莆
校企合作办学要以内涵建设为重要着力点,充分发挥校企合作的创新驱动作用,进一步推进教育与产业、学校与企业、职业教育与市场需求的“三项对接”,实现学校与企业联合招生、联合
本文根据RFID通讯与NFC技术的的工作原理,阐述了两者之间的主要区别,并由此对RFID通讯与NFC技术的具体应用做出了进一步探索。
运用文学中一般艺术审美方法,结合人物形象分析的传统方法,从世俗情态的场景描写,巧妙设置的比较描写,小中见大的细节描写,个性化的语言描写出发,结合文本具体情节,以《歧路
目的:探讨温馨产科健康教育模式所取得的效果。方法:用随机抽样的方法,调查温馨产科实施新的健康教育模式的250例孕产妇并作为观察组,同期普通产科实施传统健康教育模式的250例
<正>实施新课改以来,小语课堂教学方式确实发生了很大的变化,但少、慢、差、费的现象并没有得到彻底解决。有些课追求花样的翻新,形式的热闹,演、画、唱一时成为时尚;有些课