【摘 要】
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全球工业的快速发展引发了严重的环境问题,例如水污染。苯酚是毒性最大的有机化合物之一,在环境中的会持久存在。苯酚可直接影响生态系统的健康,并通过污染饮用水对人类构成威胁。此外,常规用于去除苯酚的氧化和消毒过程会产生潜在的致癌化合物。因此,通过环保方式去除苯酚是目前研究的主要内容。光催化技术是一项高效且绿色去除污染物的高级氧化技术,Bi4O7作为一种新兴的Bi基氧化物,因其同时含有Bi3+和Bi5+两
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全球工业的快速发展引发了严重的环境问题,例如水污染。苯酚是毒性最大的有机化合物之一,在环境中的会持久存在。苯酚可直接影响生态系统的健康,并通过污染饮用水对人类构成威胁。此外,常规用于去除苯酚的氧化和消毒过程会产生潜在的致癌化合物。因此,通过环保方式去除苯酚是目前研究的主要内容。光催化技术是一项高效且绿色去除污染物的高级氧化技术,Bi4O7作为一种新兴的Bi基氧化物,因其同时含有Bi3+和Bi5+两种化合价以及对污染物高的矿化率而受到广泛关注。然而如何快速高效制备Bi4O7以及避免光催化反应过程中Bi4O7失活是现阶段需要解决的主要问题。在本论文的研究中采用一步水热法制备了Bi4O7催化剂,并在制备过程中引入CeO2制备了CeO2/Bi4O7异质结催化剂,引入Bi OI和Bi单质制备了Bi OI/Bi/Bi4O7异质结催化剂,两种复合催化剂均在一定程度上提高了Bi4O7降解苯酚活性和稳定性,特别是后者,大幅提高了Bi4O7催化剂稳定性。具体工作如下:1、通过简单的一步水热法制备了Bi4O7和CeO2/Bi4O7异质结催化剂,采用XRD、FT-IR、Raman、SEM、TEM、XPS等表征手段证明了异质结催化剂的制备。通过在模拟太阳光下降解苯酚评价催化剂的性能,结果表明CeO2/Bi4O7异质结催化剂降解活性均高于单独的Bi4O7（120 min降解40%苯酚）,其中10%CeO2/Bi4O7异质结催化剂表现出最优的降解活性（120 min降解92%苯酚,TOC去除率为53%）,DRS结果表明CeO2的引入增加了CeO2/Bi4O7异质结催化剂在紫外光区域的光吸收能力。循环实验结果表明Bi4O7经过三次循环后,催化剂几乎完全失活,这是由于反应过程中Bi5+被还原为Bi3+并与CO2反应生成了Bi2O2CO3杂质。10%CeO2/Bi4O7经过三次循环后,苯酚活性降低了41.6%,与Bi4O7相比,10%CeO2/Bi4O7异质结的光催化稳定性有了一定的提高,这是由于Ⅱ型异质结的构建加速了电子空穴的分离速度;CeO2中Ce3+/Ce4+之间转换可以生成更多·O2-活性物种。但遗憾的是,CeO2/Bi4O7异质结催化剂仍有Bi2O2CO3杂质生成导致失活比较严重。最后,通过捕获剂实验、ESR、DFT计算推断了苯酚的降解机理。2、在第一部分工作的基础上,为了进一步提高Bi4O7基催化剂的活性和稳定性,引入Bi OI和Bi单质制备了Bi OI/Bi/Bi4O7异质结催化剂,采用XRD、FT-IR、SEM、TEM、XPS等表征证明了异质结催化剂的成功制备,并通过光催化降解苯酚研究催化剂的活性和稳定性。结果表明Bi OI/Bi/Bi4O7异质结催化剂光降解活性比单独的Bi OI、Bi4O7降解活性都高,其中30%Bi OI/Bi/Bi4O7异质结催化剂模拟太阳光照射120 min后对苯酚的降解率为91%,TOC去除率为62%。循环实验结果表明Bi OI/Bi/Bi4O7异质结催化剂稳定性大幅提高,三次循环实验后活性仅降低13%,对反应后Bi OI/Bi/Bi4O7异质结催化剂进行XRD分析也没有观察到Bi2O2CO3杂峰的出现。最后,通过捕获剂实验、ESR、DFT计算推断了苯酚的降解机理,而稳定性的提高得益于Z型异质结的构建以及Bi单质作为电子传输媒介加速了电子空穴的分离效率。
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